2019 Fiscal Year Annual Research Report
Control of plasmon field by excitation field modification and development of super-resolution fluorescence imaging
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19J23243
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| Research Institution | Waseda University |
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Principal Investigator |
長谷川 誠樹 早稲田大学, 理工学術院, 特別研究員(DC1)
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2019-04-25 – 2022-03-31
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| Keywords | プラズモン / 蛍光増強 / 超解像 / プラズモニクス / 励起場変調 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究の最終的な目標は，励起場変調によるプラズモン場の制御およびそれを応用した超解像蛍光顕微鏡の開発である。この目標を達成するためには，( I )金属メソプレートに励起されるプラズモン共鳴に関する空間特性およびスペクトル特性，そして励起選択則に関する理解，また，( II )プレートに励起されるプラズモン共鳴と蛍光分子の相互作用に関する知見の獲得が必要である。そこで，( I )の課題解決のために，( i ) 「変調した励起場による金属ナノ構造体の光学応答評価計算手法の確立」を，( II )の課題解決のために ( ii )「近接場時間分解測定を用いた高次プラズモン誘起蛍光増強に関する研究」を計画し実行した。以下にそれぞれの成果について述べる。
( i ) 既存の電磁気学計算ソフトDDSCATに集束平面波励起およびガウスビーム励起の実装を行なった。これにより，従来ではシミュレーション不可能であった局所励起のシミュレーションが可能となった。その結果，平面波励起では励起不可能であったプラズモン共鳴の励起シミュレーションに成功した。平面波励起では励起不可能なプラズモン共鳴は禁制モードと呼ばれ，励起可能な許容モードと比較して長い寿命と少ないエネルギーロスが特徴である。これらの特徴から，禁制モードは蛍光増強に有利であり，禁制モードのシミュレーションが可能となった意義は非常に大きい。
( ii ) 近接場光学顕微鏡に時間相関単一光子係数法を組み合わせる事で，近接場時間分解蛍光測定装置を開発した。これにより光の回折限界を超えた空間分解能で時間分解蛍光測定が可能となった。開発した装置を用いて，金プレート近傍における蛍光増強場の可視化を行なった。その結果，蛍光増強場とプラズモン共鳴の空間特性に非常に強い相関があることが明らかになった。これは従来の遠方場測定では明らかにならなかったことである。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当該年度において特別研究員は，( I ) 近接場時間分解測定を用いた高次プラズモン誘起蛍光増強に関する研究およびその論文化，( II ) 変調した励起場による金属ナノ構造体の光学応答評価計算手法の確立，の2つを計画していた。以下に研究実施状況について述べる。( I ) その計画を達成することはできなかったものの概ね期待通りに研究が進展した。測定機器である近接場光学顕微鏡の習熟に想定より多くの時間を費やしてしまったことに起因し実験の進捗に関してやや遅れが見られる。一方，計算においては期待以上に研究が進展した。Green’s Dyadic Methodを用いた局所状態密度計算法の開発に成功しただけではなく，数式処理システムMathematica・数値計算ソフトFreeFEM++を用いた井戸型ポテンシャル中の自由粒子の固有関数計算手法を確立したことにより，局所状態密度計算で得られる結果の解釈が可能となった。( II )については計画通りに研究が進展しており，離散双極子近似の計算パッケージであるDDSCATへの集束平面波励起・ガウスビーム励起の実装を行った。上記の研究実施状況を総括すると，当該年度における特別研究員の研究実施状況は概ね期待通りであると言える。また，特別研究員は当該年度において1報の論文発表（第2著者），5件の学会発表（内，国内会議3件，国際会議2件）を行った。また，CSJ化学フェスタにおいて優秀ポスター発表賞を受賞した。
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| Strategy for Future Research Activity |
2年目は，励起場変調によるプラズモン場の制御の完了を目指す。1年目に引き続き，電磁気学計算ソフトを用いて効率的に増強光電場を誘起できる励起場および効率的に光を閉じ込められる構造体の探索を行う。そして，決定した構造体を電子線リソグラフィーあるいは化学合成手法を用いてガラス基板上に作製する。次に，決定した励起場変調を実現する実験装置の構築を行う。励起場変調には空間位相変調器(SLM)を利用する。作製した構造体上に蛍光色素を分散させ構築した装置を用いて蛍光増強を測定し，所望の増強度・光の空間閉じ込めが達成できているかを明らかにする。同様の実験を異なる蛍光分子を用いて行い，本手法が適用できる範囲（蛍光分子の吸収・蛍光波長）を調べる。また，近接場光学顕微鏡を用いて構造体の観察し，プラズモンの可視化を行う。蛍光増強度の分布と可視化されたプラズモンの分布を比較し，両者の関係を明らかにする。
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