2019 Fiscal Year Annual Research Report
ペルオキシラジカルの選択的検出によるHOxサイクルの定量的評価手法の開発
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19J40218
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
河野 七瀬 京都大学, 地球環境学堂, 特別研究員(RPD)
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| Project Period (FY) |
2019-04-25 – 2022-03-31
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| Keywords | HOxサイクル / ラジカル / 化学反応 / 大気化学 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
現在，OHラジカルやHO2ラジカルも含めたペルオキシラジカルの検出や，その反応性測定によるHOxラジカル反応の定量的評価手法の開発を目指し実験研究を進めている。本年度は，特にペルオキシラジカルの高効率な検出を目指し，現有装置の改良を行った。ペルオキシラジカルは非蛍光ラジカルであるため，化学反応により蛍光ラジカルであるOHラジカルに変換し，Fluorescence Assay by Gas Expansion(FAGE)法とレーザー誘起蛍光(LIF)法を組み合わせた手法(FAGE-LIF法)により検出した。しかし，炭素数の少ないRO2ラジカルに関しては，化学変換速度が遅く，検出効率が非常に低かったが，十分量の酸素を添加することにより，RO2ラジカルからOHラジカルへの化学変換効率を高め，メタン由来のRO2ラジカルの検出に成功した。さらに，大気中で非常に重要な揮発性有機化合物であるイソプレン由来のRO2ラジカルの検出にも成功した。また，RO2ラジカルを生成するためのpumpレーザーと検出のためのprobeレーザーの照射時間間隔から，RO2ラジカルの相対的な濃度変化を観測した。さらに，装置の精度を確認するため，反応セル中に様々な濃度のNO2を添加し，メタン由来のRO2ラジカルであるCH3O2ラジカルの反応性変化を観測した。CH3O2ラジカル反応性のNO2濃度依存性から，CH3O2ラジカルとNO2の反応速度定数を算出し，これまでの報告値と比較した。その結果，改良した装置が非常に高い精度でRO2ラジカルの反応性を観測可能であることを証明した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
本研究では，ラジカルの反応経路分岐比の定量的な評価を目指すため，各ラジカルの検出効率は非常に重要となってくる。R1年度には，検出部位である検出セル中に添加するNOやO2濃度依存性を詳しく調査したことで，RO2ラジカルの化学変換効率を劇的に向上させ，これまで困難であった炭素数の少ないRO2ラジカルの検出に成功した。さらに，RO2ラジカルとNO2の反応性測定にも成功していることから，進行具合を当初の計画以上に進展している，とした。
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| Strategy for Future Research Activity |
現在，研究は計画通りに進展しているため，次年度は予定していたサンプル揮発性有機化合物を用いたHOxラジカルの反応経路分岐比決定手法の開発を行う。
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[Journal Article] Relative and Absolute Sensitivity Analysis on Ozone Production in Tsukuba, a City in Japan2019
Author(s)
Yosuke Sakamoto, Yasuhiro Sadanaga, Jiaru Li, Kohei Matsuoka, Marina Takemura, Tomihide Fujii, Maho Nakagawa, Nanase Kohno, Yoshihiro Nakashima, Kei Sato, Tomoki Nakayama, Shungo Kato, Akinori Takami, Ayako Yoshino, Kentaro Murano and Yoshizumi Kajii
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Journal Title
Environmental Science & Technology
Volume: 53
Pages: 13629-13635
DOI
Peer Reviewed
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