2020 Fiscal Year Research-status Report
Ultrafast and efficient radiative decay due to coupling of light and multi-componet excitons in semiconductor single crystal thin films
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19K03687
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| Research Institution | The University of Shiga Prefecture |
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Principal Investigator |
一宮 正義 滋賀県立大学, 工学部, 准教授 (00397621)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 励起子 / 超高速光学応答 / 非線形光学 / 薄膜成長 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
半導体ナノ構造における光学応答は、波動性が顕現した励起子と空間構造を無視できる光電場との相互作用を考える長波長近似によって記述され、系のサイズが増大するにつれて光学応答も増強されるが限度があると考えられてきた。一方で、ナノとバルクの中間のサイズ領域にあっても励起子のコヒーレンスが系全体に拡がっている高品質薄膜の場合、光波と励起子波の長距離にわたる結合によって長波長近似の枠組みを超えた高効率の光学応答を示すことが明らかになってきた。そこで本計画では、分子線エピタキシー法と比べて成膜に要する時間が短く、短期間で多数の試行を行うのに適した真空蒸着法によって、光と励起子の相互作用が大きい銅ハライド薄膜の品質向上を目指している。基板には、初年度は安価である上に銅ハライドと結晶構造が等しく格子不整合度の小さいSi基板を用いたが、Si結晶は極性がなく基板表面が電気的に中性となる問題がある。例えば、Si(111)上に銅ハライドのような２種の元素から成る閃亜鉛鉱構造をエピタキシャル成長させる場合は、第１層が一方の元素で統一される必要があるにもかかわらず、銅ハライドのイオン性の強さが活かせず十分な結晶性を得られない可能性がある。そこで、蛍石構造であるが(111)面では閃亜鉛鉱型と同じ結晶構造となり、格子定数も銅ハライドと近いCaF2基板を導入した成膜を試みた。CaF2(111)基板は表面がF層で終端されるため、銅ハライド膜がCu層からエピタキシャル成長していくことが期待される。様々な成長レート及び基板温度でCuI薄膜の作製を繰り返して成長条件の最適化を試みたところ、X線回折（XRD）スペクトルの幅がSi(111)基板上に成長したものよりも狭い、結晶品質の高い膜が得られた。更に発光スペクトルの測定を行ったところ、CuIの固有発光である自由励起子発光及び束縛励起子発光を観測することに成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本計画では、銅ハライドに対して高品質薄膜作製法の確立と光学応答の評価を主要目的としているが、前年度も明確な進展が見られた。分子線エピタキシー法では多大な時間を要する成長条件の最適化を真空蒸着法を併用することによって短期間で進めることができた。初年度は安価なSi基板を用いた作製を繰り返すことによって膜質の向上に至ったが、前年度は表面が電気陰性度の高いF層で覆われるためにイオン性結晶のエピタキシャル成長に適したCaF2(111)基板を導入することによって、X線回折（XRD）スペクトル・光学スペクトル測定において更なる膜質向上を示す結果が得られた。光学実験面においても、初年度は不安定であったフェムト秒超短パルスレーザーシステムにおいて運用・整備法の見直しにより安定利用が可能になりつつある。受光系については使用可能な分光器が複数設置しているにもかかわらず、CCD等の検出器が不十分で高感度でのスペクトル測定が困難であったが、こちらも解決の目処が立ってきており、最終年度に非線形光学実験を進められる体制が整いつつある。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまで、安価なSi基板高品質上に銅ハライド薄膜を成長できる作製条件を追求し、前年度は極性のあるCaF2(111)基板を導入することによりCuI薄膜の更なる膜質向上に成功したが、成長時の基板温度や成長レートについては完全な最適化までは至っていないため最適成長条件の追求も進めていきたい。光学実験については、励起光源の超短パルスレーザーや分光器とCCD検出器を組み合わせた受光系の整備を進めて高分解スペクトル測定を可能にして各種光学測定を進める計画である。まず、作製した試料に対して低温環境下での発光スペクトルや反射スペクトル測定を行って光学的品質を評価し、より優れた成膜条件を得るための判断材料とする。特に反射スペクトル測定では正確な膜厚に加えて光学的品質の位相緩和定数を得られるため、この値が十分に小さい高品質試料に対しては非線形光学応答の測定を進めていく。必要に応じて、励起子輻射緩和時間を測定できる上方変換光や縮退四光波混合の測定や非線形屈折率が得られる光カー効果の測定などを進め、作製した高品質試料の超高速応答や光学非線形性を示していきたい。
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| Causes of Carryover |
コロナ禍により出張頻度が激減した関係で予算執行計画の変更を余儀なくされた事情に加え、レーザー整備のために初年度に前倒し支払い請求を行った関係で今年度の支給予定額が申請時よりも減っていた事情もあり、光学実験関係の整備を速やかに進めるためにも最終年度の使用可能額が申請時の値へ近づくよう前年度の支出は無理のない範囲で抑えるべきだと判断した。その甲斐もあって使用可能額は申請時の値に近づいたため、当初の計画通り試料原料・基板・光学部品等の物品費、成果発表等の費用、論文出版関連等のその他経費に使用する予定である。
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Research Products
(1 results)
