2021 Fiscal Year Annual Research Report
フェムト秒光パルス励起による電荷ガラス形成ダイナミクスの観測と波数空間構造の探索
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19K03706
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
土屋 聡 北海道大学, 工学研究院, 助教 (80597633)
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2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 長距離電荷秩序 / 短距離電荷秩序 / 空間非一様 / 偏光依存ダイナミクスの消失 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究の最終目標である「ガラス転移の解明」に向けて、近年基礎、応用の両面から注目を集めている有機分子結晶の電荷ガラス状態を研究対象とする。本研究では電子系のみを瞬時に励起可能なフェムト秒光パルスを用いたポンププローブ分光を実施し、光パルスで励起された電子の緩和ダイナミクスが示す偏光特性と温度特性から、電荷ガラス状態の波数(k)空間における電子系の対称性変化及びエネルギーギャップ形成を明らかにする。
初年度はq-(BEDT-TTF)2RbZn(SCN)4（以降q-Rb）における「電荷秩序状態」とq-(BEDT-TTF)2CsZn(SCN)4（以降q-Cs）における「電荷ガラス状態」に対して光誘起ダイナミクス測定をおこない、その温度特性に大きな違いが現れることを見出した。偏光に依存するダイナミクスに注目すると、q-Rbの電荷秩序では転移温度以下で温度低下と共に信号振幅が増大するのに対し、q-Csの電荷ガラスではほとんど変化しない。これらの振る舞いは、q-Rbでは空間的に一様な電荷秩序が長距離に渡って形成されているのに対し、q-Csでは多数の方向性を持った短距離の電荷秩序が形成されていることを示唆する。
２年目は、ダイナミクスの違いをさらに明確化するため、ポンプ光フルーエンス依存性を測定したところ、q-Rbではエネルギーギャップ形成を示す飽和特性が見られたが、q-Csでは飽和特性が観測されず、エネルギーギャップは存在してもかなり小さいことが示唆された。
最終年度は50K以下の低温領域の測定、及びデータ解析を行った。q-Csにおいて緩和時間の著しい減少が観測された。さらに詳細なデータ解析を行ったところ、長い緩和時間を持つ成分が低温で消失することに起因することがわかった。このような振る舞いは電荷秩序を示すq-Rbでは観測されておらず、電荷ガラスに特有の新たな性質を捉えている可能性がある。
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