2020 Fiscal Year Research-status Report
Development of first-principles structure search method applicable to large-scale systems and its application
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19K03717
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
下司 雅章 大阪大学, ナノサイエンスデザイン教育研究センター, 特任准教授(常勤) (70397660)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 構造探索 / 第一原理計算 / 高圧相 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
大規模系への適用を目指してOne-shot Enthalpy used Random Search(OSE-RSS)法を開発し、これと空間群を網羅して初期構造を生成し探索漏れをなくして構造探索を行う方法を開発してきた。対称性の高い構造は網羅して初期構造を生成するが、低対称な構造は数が多すぎるのと、数学的分類では異なっても実際の構造としては実際上同等のものが多数あり、原子数が４個程度なら計算可能であるがそれ以上では実際の計算は困難である。また、構造緩和は対称性を仮定せずに行うために、その過程で低対称な構造も含まれているため、この２つの手法を互いに補い合うように使う方法として開発した。つまり、対称性の高い構造は空間群を網羅して初期構造を生成し、低対称な構造はOSE-RSS法で補うことにする。あるいは、OSE-RSS法で実施した中の特に重要な部分を空間群を網羅して補強するとも言える。
これをTeの高圧相に適用し、実験でbcc構造からfcc構造とdhcp構造の共存相に転移し、やがてdhcp構造が消えてfcc構造になる結果を再現し、bccからfccには正方晶歪によって転移することも明らかにした。Sについてもbeta-Po型菱面体晶の次の構造が過去の計算では単純立方晶であると報告されたが、本研究で実施したところそれは最安定ではなく、直接bcc構造に転移することも明らかにした。Snの高圧相のbct構造からbcc構造に転移する間に体心斜方晶構造が実験では報告されているが、計算では安定ではないことも明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
これまでにランダムサーチを土台としたOSE-RSS法と空間群を網羅して初期構造を生成する方法の組み合わせで構造探索を行う方法が、高精度かつ効率的であることが分かってきた。特に高圧相の探索では準安定構造とのエネルギー比較が非常に計算精度に依存することも分かってきた。第一原理計算の計算精度を決めるカットオフエネルギーとk点サンプリングは、構造を比較する上での必要最低限の値を決めるのが基本であるが、通常のPCクラスターで利用できるメモリや記憶容量では実行が困難な場合が、原子数が単位胞に４個の場合でもあることが分かってきた。物質は高圧にすると金属化するので、多くのk点が必要だと考えてカットオフエネルギーをあまり大きくとらないことがあったが、Snではむしろカットオフエネルギーのほうが重要で、先行研究の値では構造を再現できていないことも分かった。カットオフエネルギーは並列化によって計算時間をあまり削減できないために、大規模系への適用を困難にする。メモリの使用量は第一原理計算パッケージの根幹の改良が必要なため、事実上出来る範囲の計算をするか、メモリ使用量が少なくて済むパッケージを選ぶかになる。
さらに、多くの第一原理計算を用いた構造探索は擬ポテンシャル法を用いているが、最も高精度な全電子計算法であるFLAPW法の結果と比較みると、計算精度が十分でも擬ポテンシャルが高圧ではFLAPW法と一致しない事例を発見した。擬ポテンシャルは常圧付近ではFLAPW法と一致するように作られているが、高圧までの一致は十分に確認されていない場合も少なくなく、それを用いては正しい計算は行えない。また、目的の議論が出来ない程度の不一致なのかもそれぞれで異なるため、より一層慎重な取り扱いが必要である。
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| Strategy for Future Research Activity |
必要十分な計算精度と擬ポテンシャルのFLAPW法との一致の程度を確認しながら構造最適化を行うには、より少ないサンプル数で最適値に到達する必要があるので、OSE-RSS法は有効な方法である。この方法では単位胞に16原子やそれ以上でも出来ている。空間群を用いる方法も、低対称構造である単斜晶や斜方晶を除けば単位胞に8原子や16原子でも実施出来ている。両者の適切な組み合わせで互いに補完しあいながら実施することで単位胞に大きな原子数でも扱っていける。高圧でのいくつかの物質を調べつつ、これまでの高圧で高い対称性の構造から低圧の対称性の低い構造の再現や探索にも進めていき、当初の目的である構造探索法の常圧での実施の適切な指針を与える結果を出していく。そして、二元系の物質にも適用していく。
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| Causes of Carryover |
コロナウイルス感染拡大のために学会がオンラインとなって旅費が不要になり、打ち合わせなども中止となったため。
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