Theoretical study on quantum spin liquids and their interfaces

2022 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 19K03729
• Research Institution: Institute of Physical and Chemical Research
• Principal Investigator: 小野田 繁樹 国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 専任研究員 (70455335)
• Project Period (FY): 2019-04-01 – 2024-03-31
• Keywords: フラストレート磁性体 / 量子スピン液体 / 量子スピンアイス / 理論 / 界面

Outline of Annual Research Achievements

量子スピン液体では、局在電子スピンが絶対零度でも磁気秩序が生じず、非自明な長距離トポロジカル秩序と新しいゲージ構造が発現する。本研究課題では、この量子スピン液体の表面・界面でのトポロジー変化から期待される新しい現象の理論的研究や、その舞台となる候補物質の理論探索を推進してきた。
これまでに、高温量子スピンアイス候補物質であるスピネル型イリジウム酸化物Ir2O4の関連バンド絶縁体物質に対する構造最適化計算を終えていた。前年度からはIr2O4とその関連物質を積層した超格子物質の構造最適化をOPENMXパッケージを使用した大規模第一原理計算による分子動力学シミュレーションによって推進してきた。今年度はその構造最適化計算を継続・進展させ、最終的に最適結晶構造をほぼ突き止めた。モット絶縁体であるIr2O4の格子定数とバンド絶縁体であるIr2O4関連物質の格子定数から単純に見積もられるよりも大きな格子定数をとることが分かった。
量子スピンアイス系を含め、あらゆる物質の界面では、構造的な歪みが生じる。量子スピンアイス系Tb2Ti2O7では、この歪みは局在磁気モーメントの電気四重極モーメントと結合し、その低エネルギー自由度に影響をもたらす。これまでに構築した量子スピンアイス系における歪みと電気四重極モーメントの相互作用の効果を取り込んだ乱雑位相近似理論の枠組みに基づいて、前年度にはTb2Ti2O7における超音波測定結果を定量的に説明する理論を構築した。今年度はその定量性を改善しつつ、論文を執筆した。

Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

Ir2O4関連超格子物質の大規模第一原理計算において、構造最適化に想定以上の計算量を消費したことにより、その研究の推進が遅延した。また、論文投稿が遅れた。

Strategy for Future Research Activity

再延長した来年度、Ir2O4関連超格子物質の構造最適化の精度を早期に向上させて完了させる。さらにオンサイトクーロン相互作用を考慮したLDA+U法により、様々な磁気構造の準安定解を探索して、磁気構造とエネルギーの比較から磁気相互作用を求める。この系の真の磁気状態は第一原理計算では記述できない量子スピン液体相の近傍に位置すると考えられる。第一原理的に求めた磁気相互作用から有効スピン模型を構築し、ゲージ場の量子論に基づいた解析を行う。また、超格子界面の電子状態について調べ、量子スピン液体の界面の実現性を吟味する。これらの結果について論文を執筆・投稿する。
量子スピンアイス系Tb2Ti2O7の局在磁気モーメントと電気四重極モーメント、および、歪みとの結合を考慮した乱雑位相近似理論による実験結果の定量的説明に関する論文執筆を完了させ投稿出版する。

Causes of Carryover

コロナ禍のために予定されていた海外出張が中止となったため。また、コロナ禍で共同研究をしている実験的研究や第一原理計算等の大規模計算の進捗に遅れが出たため、論文投稿料等の未使用額が増えたため。
大規模第一原理計算の計算量が膨大となっていることから、理化学研究所内のスーパーコンピュータHOKUSAIを用いた課金による優先ジョブ実行を使用し、数値計算の進捗を早める。また、次年度には論文を複数投稿し、国際会議・ワークショップ等において成果発表をする予定であることから、それらの費用に充当する。