強磁性金属の量子臨界近傍における中性子回折磁気構造解析

2019 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 19K03756
• Research Institution: 一般財団法人総合科学研究機構(総合科学研究センター(総合科学研究室)及び中性子科学センター(研究開発
• Principal Investigator: 宗像 孝司 一般財団法人総合科学研究機構(総合科学研究センター(総合科学研究室)及び中性子科学センター(研究開発, 中性子科学センター, 副主任技師 (00363408)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 金子 耕士 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (30370381) ; 長壁 豊隆 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (80354900) ; 加倉井 和久 一般財団法人総合科学研究機構(総合科学研究センター(総合科学研究室)及び中性子科学センター(研究開発, 中性子科学センター, 特任研究員 (00204339)
• Project Period (FY): 2019-04-01 – 2022-03-31
• Keywords: 単結晶中性子回折 / 高圧力 / 磁気構造 / 量子臨界 / 遍歴強磁性体 / パルス中性子 / J-PARC

Outline of Annual Research Achievements

強相関電子系と呼ばれる物質群では、膨大な数の電子が相互作用することで個々の電子が持つ自由度に起因し超伝導や相転移と言った多彩な協力現象が観測される。反強磁性量子臨界点近傍では、極低温まで磁気相関が発達し続けることにより、量子ゆらぎを媒介とした非従来型超伝導などの興味深い現象が観測されている。一方、強磁性量子臨界現象の報告は少なく、理論研究からは反強磁性の場合とは異なる相図を持つことが提唱されているがその本質は未解明である。本課題はこれまで技術的に困難であった極低温かつ高圧という複合極限環境下の中性子回折実験を行い、この分野の主要なテーマの一つである量子相転移現象の解明への新たな知見を得ることを目的とする。
令和元年度においては、これまで我々が開発してきた大型単結晶サファイアアンビルと凹み付き超硬合金(WC)アンビルを組み合わせた独自の対向ハイブリッドアンビル(HA)方式の高圧力発生技術を用い、J-PARCのパルス中性子源に設置された特殊環境微小単結晶中性子構造解析装置SENJU(BL18)において、遍歴強磁性体LaCrGe3の高圧下で誘起される新奇な反強磁性相と基底状態である強磁性相との相関性を明らかにすることを目的とした実験を行なった。本物質の先行研究結果により示された、圧力誘起の反強磁性相とされる圧力2.5GPa、最低温度2.5Kまでの極端条件の下で高圧下中性子回折測定を実施し、この反強磁性相に由来する磁気反射の探索を行なったが、試料からの有意な反強磁性磁気反射シグナルの発見には至らなかった。今後の研究展開としては、シグナル強度を確保するため測定試料の体積の拡大、磁気反射探索のために逆格子空間の走査範囲をより広げること等を計画している。

Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

上記のとおりJ-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)のビームラインBL18・SENJUのビームタイムに実験課題が採択され、我々が技術開発したハイブリッドアンビル方式の圧力セルを用いた、遍歴強磁性体LaCrGe3の低温、高圧条件下での中性子磁気反射測定を実施した。しかしながら、今回実施した測定の範囲においては、LaCrGe3の先行研究の結果が示す圧力誘起新奇反強磁性秩序相における、有意な反強磁性磁気反射シグナルの確認には至ることができなかったために、進捗状況として上記の通り判断した。

Strategy for Future Research Activity

本年度の結果を踏まえ、高圧力下中性子磁気反射シグナルの増強のための圧力セルの技術開発、改良を実施する。具体的には試料からのシグナル観測の妨げとなる、圧力セルのバックグラウンド対策のためのより効果的な遮蔽方法の導入、試料体積を増すためにアンビルの凹み形状の改良等と行なう計画である。本課題の実施には、広く逆格子空間を走査し磁気反射を探索することが重要である。これには白色中性子によるTOF-Laue法と2次元検出器を組み合わせた高効率なデータ収集法が適しているため、引き続きSENJUのビームタイム確保を目指す。

Causes of Carryover

本研究の実験実施に必要な試料環境には、我々が開発を進めてきたハイブリッドアンビル方式の圧力セルを使用するが、圧力セルの加圧は必ずしも一度で成功するとは限らず、マシンタイムに合わせたスケジュール通りに中性子実験を遂行するためには、バックアップのための部品を確保しておくことが重要である。本年度の実験では、目的とする圧力が2.5GPaと比較的低かったこともあり、これまでの技術開発の段階で確保していた部品で賄うことができスムーズな実験準備が行えた。次年度は上記推進方策で述べた圧力セルの改良等に研究費を使用すると共に、圧力媒体である重水素化グリセリン等の実験に必要な消耗品を購入する予定である。

Research Products

• [Int'l Joint Research] University of California, Davis/Oak Ridge National Laboratory(米国)
  • Country Name: U.S.A.
  • Counterpart Institution: University of California, Davis/Oak Ridge National Laboratory
• [Int'l Joint Research] Helmholtz-Zentrum Berlin(ドイツ)
  • Country Name: GERMANY
  • Counterpart Institution: Helmholtz-Zentrum Berlin
• [Int'l Joint Research] EPFL(スイス)
  • Country Name: SWITZERLAND
  • Counterpart Institution: EPFL
• [Journal Article] Crystal Structure and Cation Distribution of the X-type Hexaferrite Sr2Co2Fe28O46 (2020)
  • Author(s): M. Komabuchi, D. Urushihara, T. Asaka, K. Fukuda, T. Ohhara, K. Munakata and Y. Ishikawa
  • Journal Title: J. Phys. Soc. Jpn. Volume: 89 Pages: 034601 (5pp)
  • DOI: 10.7566/JPSJ.89.034601
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Multi-Step Magnetic Transitions in EuNiIn4 (2020)
  • Author(s): S. Ikeda, K. kneko, Y. Tanaka, T. Kawasaki, T. Hanashima, K. Munakata, A. Nakao, R. Kiyanagi, T. Ohhara, K. Mochizuki, A. Kondo, K. Kindo, Y. Homma, M. D. Frontzek, H. Kobayashi
  • Journal Title: J. Phys. Soc. Jpn. Volume: 89 Pages: 014707 (5pp)
  • DOI: 10.7566/JPSJ.89.014707
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Successive phase transitions in R3Ir4Sn13 (R: La and Ce) investigated using neutron and X-ray diffraction (2020)
  • Author(s): S. Nakazato, K. Iwasa, D. Hashimoto, M. Shiozawa, K. Kuwahara, H. Nakao, H. Sagayama, M. Ishikado, T. Ohhara, A. Nakao, K. Munakata, and R. Kiyanagi
  • Journal Title: JPS Conf. Proc. Volume: 30 Pages: 011128 (6pp)
  • DOI: 10.7566/JPSCP.30.011128
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Nonlinear piezomagnetoelectric effect in CuFeO2 (2019)
  • Author(s): H. Tamatsukuri, S. Mitsuda, T. Shimizu, M. Fujihala, H. Yokota, K. Takehana, Y. Imanaka, A. Nakao, and K. Munakata
  • Journal Title: Phys. Rev. B Volume: 100 Pages: 201105 (5pp)
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.100.201105
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Unique Helical Magnetic Order and Field-Induced Phase in Trillium Lattice Antiferromagnet EuPtSi (2019)
  • Author(s): K. Kaneko, Matthias D. Frontzek, M. Matsuda, A. Nakao, K. Munakata, T. Ohhara, M. Kakihana, Y. Haga, M. Hedo, T. Nakama, and Y. Onuki
  • Journal Title: J. Phys. Soc. Jpn. Volume: 88 Pages: 013702 (5pp)
  • DOI: 10.7566/JPSJ.88.013702
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Coexisting spin resonance and long-range magnetic order of Eu in EuRbFe4As4 (2019)
  • Author(s): K. Iida, Y. Nagai, S. Ishida, M. Ishikado, N. Murai, A. D. Christianson, H. Yoshida, Y. Inamura, H. Nakamura, A. Nakao, K. Munakata, D. Kagerbauer, M. Eisterer, K. Kawashima, Y. Yoshida, H. Eisaki, and A. Iyo
  • Journal Title: Phys. Rev. B Volume: 100 Pages: 014506 (8pp)
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.100.014506
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Development of cubic anvil type high pressure apparatus for neutron diffraction (2019)
  • Author(s): S E Dissanayake, M Matsuda, K Munakata, H Kagi, J Gouchi and Y Uwatoko
  • Journal Title: Journal of Physics: Condensed Matter Volume: 31 Pages: 384001 (5pp)
  • DOI: 10.1088/1361-648x/ab2688
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Presentation] 海外施設での実験経験と試料環境 (2020)
  • Author(s): 宗像孝司
  • Organizer: 第23回 CROSSroads Workshop 「量子ビーム実験施設における試料環境」
  • Invited
• [Presentation] 近藤半金属物質Ce3Ir4Sn13における逐次相転移 (2020)
  • Author(s): 中里晟也, 岩佐和晃, 橋本大輔, 塩澤真未, 桑原慶太郎, 中尾裕則, 佐賀山基, 石角元志, 大原高志, 中尾朗子, 宗像孝司, 鬼柳亮嗣, F. Damay, J.-M. Mignot
  • Organizer: 日本物理学会 第75回年次大会
• [Presentation] 中性子散乱でみるEuPtSiのA相およびその異方性 (2020)
  • Author(s): 金子耕士, 田端千紘, 大石一城, 伊藤孝, 中尾裕則, Matthias D. Frontzek, 松田雅昌, 宗像孝司, 中尾朗子, 大原高志, 垣花将司, 芳賀芳範, 辺土正人, 仲間隆男, 大貫惇睦
  • Organizer: 日本物理学会 第75回年次大会
• [Presentation] Development of high pressure apparatus at single crystal neutron diffractometer SENJU (2019)
  • Author(s): K. Munakata, T. Osakabe, A. Nakao, and T. Ohhara
  • Organizer: J-PARC Symposium 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] The latest status of a TOF single crystal neutron diffractometer SENJU at J-PARC (2019)
  • Author(s): T. Ohhara , R. Kiyanagi, A. Nakao, K. Munakata, Y. Ishikawa, K. Moriyama, I. Tamura, and K. Kaneko
  • Organizer: J-PARC Symposium 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Development of absorption correction based on measured crystal faces at SENJU (2019)
  • Author(s): A. Nakao, T. Moyoshi, K. Moriyama, T. Matsumura, K. Iba, S. Ohara, Y. Ishikawa, K. Munakata, T. Ohhara, anr R. Kiyanagi
  • Organizer: J-PARC Symposium 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Quantitative analysis of heavy neutron absorbing material at SENJU (2019)
  • Author(s): R. Kiyanagi, Y. Ishikawa, T. Ohhara, K. Moriyama, K. Munakata, A. Nakao, T. Sakakura, H. Kimura
  • Organizer: J-PARC Symposium 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Skyrmion lattice in 4f-electron magnet EuPtSi: neutron scattering study (2019)
  • Author(s): K.Kaneko, Matthias D. Frontzek, M. Matsuda, T. U. Ito, K. Ohishi, A. Nakao, K. Munakata, T. Ohhara, M. Kakihana, Y. Haga, M. Hedo, T. Nakama, and Y. Onuki
  • Organizer: J-Physics Annual Meeting FY2019:多極子伝導系の物理
  • Invited
• [Presentation] 擬1次元反強磁性体Na2CuSO4Cl2の磁気構造と誘電特性 (2019)
  • Author(s): 佐久間裕太, 藤原理賀, 満田節生, 佐藤拓実, 中尾朗子, 宗像孝司, 矢野真一郎, R. Mole, 玉造博夢, 佐賀山基, 渡邊功雄
  • Organizer: 日本物理学会 2019年秋季大会
• [Presentation] 一軸方向に歪んだS=1/2パイロクロア化合物Cu2(OH)3Cl(paratacamite)の中性子回折 (2019)
  • Author(s): 萩原雅人, 有村英展, 石川喜久, 中尾朗子, 宗像孝司, 鬼柳亮嗣, 大原高志, 鄭旭光
  • Organizer: 日本物理学会 2019年秋季大会
• [Presentation] 鉛フリーペロブスカイト型化合物MASnX3(X=I, Br)の構造と相転移 (2019)
  • Author(s): 高橋美和子, 森田敦, 大原高志, 宗像孝司, 片岡邦光, 野田幸男
  • Organizer: 日本物理学会 2019年秋季大会
• [Presentation] Successive phase transitions in R3Ir4Sn13 (R: La and Ce) investigated using neutron and x-ray diffraction (2019)
  • Author(s): S. Nakazato , K. Iwasa , D. Hashimoto , M. Shiozawa , K. Kuwahara , H. Nakao , H. Sagayama , M. Ishikado , T. Ohhara , A. Nakao , K. Munakata , and R. Kiyanagi
  • Organizer: International Conference on Strongly Correlated Electron Systems 2019 (SCES '19)
  • Int'l Joint Research