2020 Fiscal Year Research-status Report
TEMオペランド観察と第一原理解析にもとづく時間緩和型酸化物メモリスタの機構解明
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19K04468
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
藤平 哲也 大阪大学, 基礎工学研究科, 准教授 (00463878)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 酸化物 / 抵抗変化現象 / 透過型電子顕微鏡 / 第一原理計算 / 酸化チタン / TEMその場観察 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
酸化物系の抵抗変化材料であるルチル型TiO2-xおよびアモルファスGaOxを用いたメモリスタ素子を作製し，時間依存型シナプス特性を含めた電気特性の評価，電子顕微鏡観察，欠陥挙動シミュレーションを連携した解析を行った．
パルスレーザー蒸着法により作製した酸化物薄膜を基材とし，平面4端子型，クロスバー2端子型メモリスタ素子を作製し，電気特性と微細構造を評価した．アモルファスGaOxを用いて抵抗の多値化が可能で入力信号のタイミングに依存したシナプス特性（STDP特性）を発現するクロスバー素子の作製に成功した．また，ルチル型TiO2-x 4端子メモリスタ素子において，時間に依存したシナプス強度の変化である短期/長期増強（抑制）の挙動をゲート電圧制御により実装・変調可能であることを示し，2次元ドーパント分布にもとづいてその機構を議論した．さらに，ルチル型TiO2-xの系に関してバイアス電圧印加透過型電子顕微鏡（TEM）オペランド観察を行い，抵抗変化の起源となる酸素欠陥集積構造（せん断面構造）が生成・消滅する過程を，ナノ・メートルスケールの分解能で電気特性と同期してリアルタイムで観察することに成功した．加えて外部電界印加条件下での欠陥挙動の第一原理計算を系統的に行い，ルチル型TiO2-x結晶における酸素空孔形成・移動エネルギープロファイルの電場依存性を各要素拡散パスについて解析した．これらの電気特性・微細構造評価および理論解析の結果から，抵抗変化の起源となる微視的な欠陥の構造とその動的挙動を議論した．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
前年度に引き続きTiO2-x，GaOxを対象としてメモリスタ素子を作製し，電気特性の評価，微細構造観察，欠陥挙動シミュレーションを連携した系統的な解析を行った．上記の酸化物薄膜を基材として平面4端子型およびクロスバー2端子型素子を作製し，電気特性評価を行った．アモルファスGaOxを用いて多値の抵抗状態と入力信号のタイミングに依存したシナプス特性（STDP特性）を発現するクロスバー素子を作製することに成功した．また，ルチル型TiO2-x 4端子素子において多端子への電圧印加パターンを制御することにより，抵抗値の時間的減衰をともなう動的シナプス挙動である短期増強・長期増強現象を実装し，ゲート操作によりその特性を変調可能なことを示した．ルチル型TiO2-xの系に関して電子線リソグラフィおよび集束イオンビーム加工を用いて電圧印加その場透過型電子顕微鏡（TEM）観察（オペランド観察）用の薄片化微細メモリスタ素子の作製とTEM観察を行った．試料作製方法と観察時のバイアス電圧印加条件を最適化することにより，抵抗変化の微視的機構である酸素欠陥集積構造（せん断面構造）が生成・消滅する過程を，電気特性評価と同期してリアルタイムで観察することに成功した．上記の実験に加えて，ルチル型TiO2結晶に関して外部電界印加条件下での酸素欠陥挙動の第一原理計算を系統的に行い，実験的に観察された欠陥の構造および動的挙動と比較しながら，その形成・消滅メカニズムを検討している． GaOxの系については微視的構造変化の観察はまだ行えていないが，4端子素子でゲート電圧印加による電気特性の変調に成功していることから，TiO2-xの系と同様に酸素空孔の2次元分布の変化により抵抗変化特性が発現していることが示唆される．以上の内容により，研究はおおむね順調に進展しているといえる．
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| Strategy for Future Research Activity |
引き続き，TiO2およびGaOxを対象としてメモリスタ素子を作製し，多端子への電圧印加パターンの変化により時間依存挙動を含めた多様な動的シナプス挙動を実現・制御できる動作モードの探索を行う．TEMオペランド観察に関しては，本年度の研究によりバイアス電圧印加その場TEM観察が可能な微細メモリスタ素子の作製方法と電圧印加・観察条件をおおむね確立することができた．バイアス電圧印加による欠陥構造の生成・消滅過程が観察されたルチル型TiO2-xの系を中心に，抵抗変化の起源となる動的微細構造変化のTEMオペランド観察を引き続き行っていく．理論解析に関しては外部電場の効果を含めた欠陥形成・移動・集積過程の第一原理計算をさらに系統的に進めるとともに，より大きなサイズスケールのシミュレーションと組み合わせて導電領域形成過程のマルチスケールシミュレーション解析を行うことを試みる．以上の実験的観察と理論解析の結果を合わせて，抵抗変化の起源となる欠陥構造の形成・消滅の動的挙動とメモリスタ特性の相関を解明する．
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| Causes of Carryover |
今年度に計画していた試料作製・測定関連の消耗品の物品費，旅費および機器使用料等（その他の費用）の支出が予定よりも少なかった．次年度において試料作製・特性評価用の物品費，および機器使用料を含むその他の費用で使用する計画である．
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