2020 Fiscal Year Research-status Report
Fabrication of artificial relaxor using hybrid structure and application to creation of next generation multifunctional materials
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19K04502
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| Research Institution | Japan Atomic Energy Agency |
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Principal Investigator |
米田 安宏 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (30343924)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
西田 貴司 福岡大学, 工学部, 教授 (80314540)
小舟 正文 兵庫県立大学, 工学研究科, 教授 (90240960)
和田 智志 山梨大学, 大学院総合研究部, 教授 (60240545)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | リラクサー強誘電体 / 放射光 / 高エネルギーX線回折 / ナノ結晶 / 強誘電体薄膜 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
人工リラクサーの作製のため、福岡大の西田グループが薄膜を、兵庫県立大の小舟グループがバルクを、山梨大の和田グループがナノ結晶を利用してリラクサー性を強誘電体物質への埋め込みに挑戦している。西田グループではPb(Zr,Ti)O3で、小舟グループでは圧電体と強誘電体を複合化によって、昨年にすでにリラクサー性の導入に成功している。これらの構造的特徴を放射光実験によって、典型的なリラクサー強誘電体との類似性を見出すことが今年度の中心的な研究テーマであった。なかでも放射光実験に関しては大きな進展があった。
典型的なリラクサー強誘電体であるPb(Mg1/3Nb2/3)O3 (略称 PMN）において、ナノスケール構造解析に成功し、室温における構造の全容を解明した。人工リラクサーを作製する上で必須の研究テーマであるが、放射光高エネルギーX線回折実験を利用し、ナノスケールレベルで距離と共に変遷していく構造を捉えることができた。特に50オングストローム以下の領域で顕著な平均構造からのズレが認められるため、いわゆる極性ナノ領域のサイズに相当すると考えられる。我々はこの解析手法を直ちに(Bi0.5Na0.5)TiO3 (略称 BNT)においても適用し、距離と共に変遷するリラクサー的な挙動を発見した。特に、BNTでは特定の温度領域であたかもリラクサーと同様の振る舞いをする温度領域があり、人工リラクサーへの利用が期待できる。
なお、バルク担当の小舟グループには、PbTiO3を母相とした強誘電体物質の作製にも取り組んでおり、PMNとの直接的な構造や強誘電性の比較が期待できる。来年度は小舟グループの作製したバルク結晶を放射光実験のテーマとして、人工的に導入した構造的特徴がリラクサーとの共通性を見出すことに取り組む。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
小舟グループ、西田グループはすでにバルク結晶と薄膜において、リラクサー的特徴をもった物質を合成しており、放射光実験で使用するために、サンプルの高品位化を行っている状態である。令和2年度に置いてこれにようやく放射光実験が追いつき、典型的なリラクサー強誘電体Pb(Mg1/3Nb2/3)O3、略称PMNからリラクサーの構造的特徴を抽出することができた。
PMNのナノスケール構造解析は大型放射光施設SPring-8に設置してある原子力機構専用ビームラインで実施した。原子力機構ではデブリ分析のために装置の集約化を進めていたため、昨年度は放射光実験の実施が困難であったが集約作業が終了し、ようやく実験を再開することができた。原子力機構ビームラインでの実験の特徴は大型回折計で精度良く散乱・回折のデータコレクションを行うため、フーリエ変換後の実空間に置いて距離r = 200オングストローム程度まで信頼できるデータが得られることである。従って、単なる局所領域に止まらずにナノスケール領域までのシームレスな実空間情報が得られる。
PMNのナノスケール構造解析では強誘電的な極性微小ドメインが50オングストローム程度のサイズで存在していることがわかった。また、これによってリラクサー的な構造は粒径の小さなナノ結晶では極性ドメインを形成することができず、リラクサー的な構造を実現できない可能性が出てきた。そのため、ナノ結晶担当の和田グループとは、今後の方針に関して議論した結果、結晶からガラス寄りに軸足を移したサンプル作製を行っていただくことになった。
上記の状況から、昨年来より比較的進んでいる薄膜に加えてバルク結晶の作製とともに放射光実験も進んだため、おおむね順調に進展している。
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| Strategy for Future Research Activity |
まず、リラクサー構造の導入の実現が困難となったナノ結晶では、結晶中に異なる秩序構造を導入することを諦めることとした。担当の山梨大学の和田教授と打ち合わせを行ったところ、誘電体ガラスをベースに再度、異なる秩序構造の導入にチャレンジしていただけることとなった。ガラスは無秩序ではなく、非常にリジッドなネットワーク構造を有しているため、双極子-双極子相互作用が働くような距離まで秩序化させるという発想の転換である。ガラス物質の構造解析に向けて放射光実験も対応する必要がある。令和3年度の前半ではガラス物質の構造解析のためのトレーニングとしてSiO2をベースとしたガラスを放射光実験のスケジュールに入れる予定である。
ナノ結晶から強誘電体ガラスへの対象物質の変更以外は予定通り進んでいる。先行していた薄膜では論文を作成するための補強データ取得の段階に入っている。バルク結晶ではBi0.5Na0.5TiO3においてリラクサー的な構造の導入に成功しており、論文を執筆中である。さらにPbTiO3を母相とした超構造の導入も進めており、このサンプルが作製できれば放射光実験へと進めて行きたい。
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| Causes of Carryover |
令和2年度に購入した実験用物品等について、当初予定していた価格との差額が出たことにより、次年度使用額が生じた。次年度使用額は、令和3年度分経費と合わせて、放射光実験に係る費用として使用する。
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