2019 Fiscal Year Research-status Report
Conductive nanodiamond particle for aqueous supercapacitor
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19K05064
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| Research Institution | Tokyo University of Science |
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Principal Investigator |
近藤 剛史 東京理科大学, 理工学部先端化学科, 准教授 (00385535)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | ダイヤモンド / 電気化学キャパシタ / ナノダイヤモンド / 表面修飾 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
高エネルギー密度かつ高出力密度を示す水系電気二重層キャパシタの開発を目的として、導電性ボロンドープダイヤモンドナノ粒子（BDND）の作製を行った。2019年度では、化学気相成長（CVD）プロセス時間および、CVD後の加熱酸化処理の時間および処理時間の詳細な検討を行った。CVD処理時間を増加させるに従って作製された粒子の導電率が増加し、8時間以降で飽和する傾向が見られた。一方、CVD処理時間の増加に伴い粒子の比表面積が減少したことから、8時間の処理時間を最適条件とした。加熱酸化処理においては、500 °Cの処理では著しい比表面積の減少と導電率の低下が見られsp2炭素不純物とともにBDDの分解が起きていることが示唆された。425 °Cの処理では高比表面積（650 m2/g）かつ高い導電率（10－2 S/cm）が得られ、本検討中では最適な条件となった。最適条件で作製したBDNDを２電極系1 M H2SO4中でサイクリックボルタンメトリー（CV）測定したところ1.8 Vのセル電圧および13.5 F/gの容量を示したことから、高エネルギー密度の水系デバイスを作製できることが期待される。
また、さらなる高容量化を目指して、アントラキノン化合物による表面修飾を試みた。まず基礎検討として、BDNDよりも粒子径の大きいBDDパウダー（粒子径350 nm）を用いて、電子線グラフト重合法によるポリ（メタクリル酸グリシジル）修飾、さらに2-アミノアントラキノン（AAQ）との反応によるアントラキノン導入を行った（AAQ-BDDP）。AAQ-BBDPのCVでは、アントラキノン基に由来する酸化還元ピーク対が見られ、容量も２倍程度に増加したことが分かった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
BDNDの作製に関しては、予定通り最適条件を見出すことができた。特に空気中での加熱酸化処理では細かな条件検討を行い、キャラクタリゼーションの結果、BDNDの詳細な構造について考察することができた。また、BDNDの電気化学特性に関しても再現性のよい結果が得られており、BDNDが高エネルギー密度かつ高出力密度を示す水系電気二重層キャパシタ用電極材料として有用であることが確かめられた。AAQによる表面修飾では、反応条件の検討に取り組んだ。熱重量分析によりポリ（メタクリル酸グリシジル）の修飾量を定量的に評価するなど、基礎的な知見を得ることができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
2019年度では、BDNDの作製に関して最適な条件を得ることができたが、その構造が複雑であることがわかった。その理解を深めるために、これまでよりサイズの大きい、数十nmサイズの基材を用いたBDNDの作製と評価を実施する。また、デバイス作製に関しては、電解液の検討を中心に実施し、目標とする性能の実現を目指す。AAQによる表面修飾に関しては、引き続き比較的評価のしやすいBDD薄膜やBDDPを用いた検討により技術の確立を目指し、最終的にはBDNDを用いた検討を実施する。
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