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2021 Fiscal Year Annual Research Report

Development of the post-treatment method of zeolite membranes for high CO2 permeation

Research Project

Project/Area Number 19K05128
Research InstitutionShibaura Institute of Technology

Principal Investigator

野村 幹弘  芝浦工業大学, 工学部, 教授 (50308194)

Project Period (FY) 2019-04-01 – 2022-03-31
KeywordsMFIゼオライト膜 / トリフルオロプロピルトリメトキシシラン / 後処理 / 二酸化炭素 / メタン
Outline of Annual Research Achievements

最終年度は、計画通り後処理によるゼオライト膜の二酸化炭素/炭化水素透過率比の向上を検討した。ゼオライト膜としてMFIゼオライト膜を用いた。MFI膜の合成には、2次成長法を用いた。製膜の合成ゲル組成はテトラメトキシシラン: トリプロピルアンモニウムブロミド: H2O: NaOH: NaAlO2= 1: 0.2: 200: 0.07: 0.01の比率で調製し180℃, 16hで行った。種結晶であるMFI粉末のコーティング量を制御することで、得られたMFI膜の性能は安定していた。処理前の単成分ガス透過による細孔径評価では、0.56nmと、MFIゼオライトの細孔である0.55nmと同レベルであった。単成分ガス透過試験による細孔径評価の精度は高いと言える。まずは、処理剤としてクロロプロピルトリメトキシシラン(ClPrTMOS)を用い、処理濃度の影響を検討した。2M/Lと高濃度での処理では、H2以外の透過分子は透過率が大きく低下し、H2/N2透過率比が94.2と向上した。一方、0.08M/L処理ではN2/C2H6透過率比が2.75から15.5に向上した。次に、処理濃度を0. 2M/Lと固定して、処理剤の影響を検討した。アミノプロピルトリメトキシシラン(APrTMOS)処理により、C2H6/C3H8透過率比が20.2から42.6に向上した。また、3, 3, 3-トリフルオロプロピルトリメトキシシラン((TFPrTMOS)処理では、CO2/CH4透過率比1.34から16.0へ大きく向上した。これより、MFIゼオライト膜において、TFPrTMOS処理により、計画通り二酸化炭素炭素選択透過膜を得ることができた。これらの膜の細孔径を、単成分ガス透過試験で評価した。ClPrTMOS 処理後は0.537nm、APrTMOS処理後は0.496nm、TFPrTMOS処理後は0.498nmであった。TFPrTMOSのテトラフルオロ基のサイズが、ClPrTMOSのクロロプロピル基より大きいため、処理後の細孔径が小さくなったと言える。結果として、二酸化炭素選択透過性が改善した。

  • Research Products

    (7 results)

All 2022 2021

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 4 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 1 results)

  • [Journal Article] The evaluation of counter diffusion CVD silica membrane formation process for hydrogen separation by in situ analysis of diffusion carrier gas2022

    • Author(s)
      Katsunori Ishii, Mikihiro Nomura
    • Journal Title

      Membranes

      Volume: 12 Pages: 102

    • DOI

      10.3390/membranes12020102

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Development of pure silica CHA zeolite membranes for CO2 separation2022

    • Author(s)
      Gabriel Gama da Silva Figueiredo, Daishi Takayama, Katsunori Ishii, Mikihiro Nomura, Takamasa Onoki, Takuya Okuno, Hiromasa Tawarayama, Shinji Ishikawa
    • Journal Title

      Membranes

      Volume: 11 Pages: 926

    • DOI

      10.3390/membranes11120926

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] 93."Pure silica CHA zeolite membrane synthesized on porous silica substrate for CO2 separation2021

    • Author(s)
      Gabriel Gama da Silva Figueiredo, Mikihiro Nomura, Kouhei Suzuki, Souta Maehara, Katsunori Ishii, Takamasa Onoki, Takuya Okuno, Hiromasa Tawarayama, Shinji Ishikawa
    • Journal Title

      SEATUC J. Sci. Eng.

      Volume: 2 Pages: 21-27

    • DOI

      10.34436/sjse.2.1_21

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Pore size control of silica membranes by counter diffusion CVD method2021

    • Author(s)
      Katsunori Ishii, Mikihiro Nomura
    • Journal Title

      SEATUC J. Sci. Eng.

      Volume: 2 Pages: 15-20

    • DOI

      10.34436/sjse.2.1_15

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Development pure silica CHA zeolite membranes for CO2 separation2021

    • Author(s)
      Gabriel Gama da Silva Figueiredo, Daishi Takayama, Kohei Suzuki, Gai Okamoto, Shusei Tanizume, Sota Maehara, Katsunori Ishii, Mikihiro Nomura, Takamasa Onoki, Takuya Okuno, Hiromasa Tawarayama, Shinji Ishikawa
    • Organizer
      15th SEATUC (South East Asian Technical University Consortium) Symposium
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Pore size control of silica membranes by counter diffusion CVD method2021

    • Author(s)
      Katsunori Ishii, Mikihiro Nomura
    • Organizer
      15th SEATUC (South East Asian Technical University Consortium) Symposium
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] コンタクター型膜反応器によるプロセス強化2021

    • Author(s)
      野村幹弘
    • Organizer
      化学工学会第52回秋季大会
    • Invited

URL: 

Published: 2022-12-28  

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