2021 Fiscal Year Annual Research Report
ヘテロ原子含有有機物のゼオライト細孔内拡散機構解明
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19K05136
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
中坂 佑太 北海道大学, 工学研究院, 准教授 (30629548)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
増田 隆夫 北海道大学, 工学研究院, 特任教授 (20165715)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 化学工学 / 反応工学 / ゼオライト / 拡散 / 超臨界流体 / 液相 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
工業触媒の多くは、その粒子内にミクロ・メソ・マクロ孔が階層的に形成した構造を有している。触媒反応では、反応物が細孔内を拡散し、活性点上に到達して初めて反応するため、反応分子や生成物分子の拡散速度は観測される反応速度に影響を与える。バイオマス等の分子構造中に酸素などヘテロ原子を含む分子の利活用が期待されているが、ヘテロ原子を分子構造中に含んだ炭化水素の拡散現象に関する研究例は少なく、亜臨界や超臨界流体を対象とした系での測定は実施例がない。本研究は、申請者らがこれまでに開発した気相、液相、超臨界流体中での多孔質材料細孔内拡散係数測定法を駆使し、報告例がほとんどないヘテロ原子を分子構造中に持つ炭化水素のゼオライト結晶内拡散係数の実測を目的とした。
液相を対象にMFI型、Y型ゼオライト結晶内におけるフェノール類の拡散係数を実測した。芳香環分子径と同程度の細孔径を有するMFI型ゼオライト結晶内では、官能基（ヒドロキシ基とメチル基）の種類、アルキル基の位置によって吸着特性・拡散係数が異なることを見出した。Y型ゼオライト結晶内におけるフェノールの拡散係数を共存する溶媒種を変化させて実測した（21年度）。ゼオライトの表面へ吸着しやすい溶媒分子を用いるとフェノールの拡散係数が向上することを見出した。亜臨界・超臨界流体中でのアルキルフェノールのMFI型ゼオライト、Y型ゼオライト結晶内の拡散係数を実測することに成功し、官能基の違いにより拡散係数が変化することを明らかにした。
p-プロピルフェノールをモデル物質に選定し、超臨界ベンゼン中でのMFI型ゼオライトを用いたトランスアルキル化反応を実施し、その速度論解析を行った。ゼオライト結晶内での分子の拡散速度が反応速度に影響を及ぼしていることが明らかであり、活性向上には反応に使用するゼオライトの粒子径制御が必須であることが示された（21年度）。
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Research Products
(2 results)
