2021 Fiscal Year Annual Research Report
Determination of activation energy of dissociation reaction of molecule on metal cluster by infrared photodissociation spectroscopy
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19K05183
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
工藤 聡 東京大学, 大学院総合文化研究科, 特任研究員 (00334475)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
真船 文隆 東京大学, 大学院総合文化研究科, 教授 (50262142)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 金属クラスター / 質量分析法 / 赤外分光 / 活性化エネルギー / 気相昇温脱離法 / 量子化学計算 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では気相昇温脱離法と赤外解離分光法を組み合わせることで、金属クラスターに吸着した分子（一酸化窒素など）が解離する化学反応の活性化エネルギーを実験的に見積るための装置を開発することを主な目的とした。実験的に活性化エネルギーを見積るためには、金属クラスターに吸着した分子が解離せずに分子のままで吸着したものと解離したものの比が温度によってどのように変わったのかを知る必要がある。これを実現するために、現有の気相クラスター反応解析装置（レーザーアブレーションクラスター源、反応部、飛行時間型質量分析計で構成される）と波長可変赤外レーザー装置を併用した赤外解離分光装置に、熱反応誘起のための加熱管およびクラスターに対してアルゴン原子を付加するための冷却管を組み込む改修をおこなった。付加したアルゴン原子はクラスターが赤外レーザー光を吸収してエネルギーを得ると脱離する。赤外レーザー光の波長を次々に変えながらアルゴン原子の脱離を観測することでクラスターがどのような赤外線を吸収するのかを知ることができ、それにより分子のままで吸着しているのものと解離しているものの比を知ることができる。加熱温度を変えながら測定を繰り返してアレニウスプロットを作成し、活性化エネルギーを見積ることができる。
最終年度である令和３年度は、まず初めに、前年度に再設計して製作した気相昇温部品および冷却部品を取り付けて、実験装置全体のテスト測定をおこない、実験に対して十分な強信号度が得られるかを確認した。しかしながら、十分な強度が得られなかったため気相クラスター反応解析装置の改修をおこない、実験に必要なクラスターの強度を得ることができた。装置開発と並行して、得られた活性化エネルギーの妥当性を評価するために量子化学計算により金属クラスター上での分子の解離反応の経路探索もおこなった。
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