2021 Fiscal Year Annual Research Report
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19K05203
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| Research Institution | Niigata University |
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Principal Investigator |
齊藤 健二 新潟大学, 自然科学系, 准教授 (60397669)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 多孔結晶 / d0電子酸化物 / 触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
ゼオライトは、規則的ナノ空間と高い化学的安定性を兼ね備え、化学工業を始めとした幅広い分野で利用されている無機結晶である。一方、その主骨格構成元素はSiとAlに限られ、大きなバンドギャップを有するため、水分解光触媒等の次世代テクノロジーに応用することは大変困難である。本研究では、d0電子系酸化物中の特定の金属元素を最小のプロトンへと化学置換することで、光触媒能を有する多孔性無機結晶を開発することを目的とする。先行研究では、面内ハニカム空間をもつTa系多孔結晶 H2Ta4O11を開発した。そこで2019年度は、チャネル構造の拡充を主な目的とし、面内籠目空間をもつ物質 H5Ta11O30の合成に取り組んだ。2020年度は、より大きな孔サイズを創出するため、酸化物中のアルカリ金属サイトをAg置換した後、プロトンへと置換するアプローチを検討した。具体的には、KNb5O13のKサイトへのAg置換を検討したところ、最大置換率は約30%だった。しかし、結晶内におけるチャネル構築にはさらなる高濃度置換が望まれる。そこで2021年度は、KNb5O13のKサイトにより高濃度のAgおよびプロトンを置換するための方法を模索した。最終的には、KNb5O13と類似したXRDピークを示しながら、KおよびAgのシグナルが検出されないNb系酸化物 HNb5O13を得た。本物質を常温の硝酸銀水溶液中で放置すると、Agの挿入が観測されたことから、マイクロ孔の存在が示唆された。100Wの高圧水銀灯を用いてメタノール水溶液からの水素生成反応を検討したところ、KNb5O13よりも高活性だった。一方、合成した物質はOH基を含むことが各種分光分析により明らかになっており、現在、化学式の正しい表記を検討中である。以上のように、本研究では、元素置換による新しい多孔性酸化物光触媒の開発を行った。
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