2019 Fiscal Year Research-status Report
Development of platform for electrochemiluminescence immunoassay using graphene transparent electrode
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19K05218
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| Research Institution | Aoyama Gakuin University |
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Principal Investigator |
渡辺 剛志 青山学院大学, 理工学部, 助教 (30803506)
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2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 電気化学発光 / グラフェン / 電気化学発光イメージング / イムノアッセイ / POCT |
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| Outline of Annual Research Achievements |
2018年度までに単層グラフェン透明電極を用いて発光プローブであるルテニウムビピリジル錯体と共反応物トリプロピルアミン(TPrA)を含む溶液での電気化学発光(ECL)測定を行い、酸化インジウムスズ(ITO)電極と比較し、単層グラフェン電極がECL応用に適した特性を持つ透明電極であることが示唆されていた。
2019年度はECL分析応用に向けて、グラフェン電極に適した測定セルの検討として、ECL検出器の配置がECL強度に及ぼす影響について調べた。電極の裏側（基板背面）にECL検出器を配置すると集光角が増加し、表側に設置した時よりも数倍高いECL強度が観測され、透明電極を用いる利点が実証された。さらに単層グラフェンと透過率及び電気伝導性が異なる多層グラフェンでの結果を比較し、グラフェン電極の性質がECL特性に及ぼす影響について評価した。電極を透過したECLを測定しており、透過率の高い単層グラフェン電極が最も高いECL強度を示した。透過率の違いがECL強度にもたらす寄与を差し引いて比べても、単層グラフェン電極が最も高いECL強度を示し、単層グラフェンのもつ欠陥の少ない表面がECL分析に適することが示唆された。この表面構造の違いとECLの相関を調べるために、本基金により導入した光学顕微鏡を用いて、単層領域と多層領域を有する多層グラフェン電極のECLイメージングを行った。多層領域と単層領域で発光量の異なるECL像が得られたが、観察条件によって発光のコントラストの逆転が観測された。また単層グラフェンに共有結合性と非共有結合性の表面修飾を行い、表面修飾法が電気化学特性に及ぼす影響について調べた。その結果、単層グラフェン電極にジアゾニウム塩還元を用いた共有結合性の表面修飾を行うと電極反応が進行しにくくなることがわかった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
2019年度の研究計画として挙げた「ECL分析応用に向けたグラフェン透明電極の最適化」については、研究実績の概要の記載のとおり、透過率が高く欠陥の少ないグラフェン電極がECL分析に適することを明らかにした。またECL分析に透明電極を用いることの利点も実証できたことから、当初の計画通りに進んでいる。また2019～2020年度にかけての研究計画として挙げた「ECLイメージングによるECL特性及び分子修飾と局所構造の相関」についても、ECLイメージング環境整備を完了し、表面修飾法についての知見を増やしていることから、計画通りに進んでいる。2020年度にはECL分析応用に向けた分子修飾法を確立し、グラフェンの局所構造とECL特性及び分子修飾との相関を明らかにするための土台を作れたと考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
2020年度は、グラフェン電極表面への発光プローブであるルテニウムビピリジル錯体の固定化を行い、ECLイメージングを利用してECL分析に適した修飾法やグラフェン電極の表面構造を明らかにする。
2019年度までに、単層グラフェンのもつ欠陥の少ないグラフェン電極が高いECL強度を示したことと、単層グラフェン電極に共有結合性修飾を行うと電極反応が進行しにくくなることがわかっている。これらの結果を踏まえ、単層グラフェンを2層以上積層した積層グラフェン電極でもRuビピリジル錯体の表面修飾を行う。2層以上にすることで共有結合性の表面修飾を最表層のグラフェンに行っても、下層のグラフェンの電気伝導性が損なわれないと考えられる。まずはRuビピリジル錯体が表面に固定化されたグラフェン電極でのECL観測を目指し、N-ヒドロキシスクシンイミド(NHS)基を有するRuビピリジル錯体を合成する。グラフェン表面へのRuビピリジル錯体の固定化と並行して磁性ビーズにもRuビピリジル錯体を修飾する。グラフェン透明電極とこの磁性ビーズを用いてECL測定、ECL及び蛍光イメージングを行い、グラフェンのもつ消光特性がECLに及ぼす影響について調べる。グラフェン表面へのRuビピリジル錯体の固定化は、単層、多層、積層グラフェン電極を用いて、ピレン基とのπ-π相互作用やジアゾニウム塩還元による修飾法を行う。Ru錯体を修飾したグラフェン透明電極でECL測定及びECLイメージングを行い、ECL分析応用に最適な修飾方法を決定する。ECLイメージングにより得られたグラフェンの局所構造と分子修飾量やECL特性の相関について、結果をとりまとめて学会発表および論文発表を行う。
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| Causes of Carryover |
大型物品の購入際し、端数が生じた。
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