The development of ab initio method for applications to organic optoelectronic materials

2022 Fiscal Year Final Research Report

• Project/Area Number: 19K05255
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 29010:Applied physical properties-related
• Research Institution: National Institutes for Quantum Science and Technology (2021-2022); Institute for Molecular Science (2019-2020)
• Principal Investigator: Fujita Takatoshi 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 量子生命科学研究所, 主幹研究員 (70767970)
• Project Period (FY): 2019-04-01 – 2023-03-31
• Keywords: 大規模励起状態計算 / フラグメント分子軌道法 / GW/Bethe-Salpeter / 励起子

Outline of Final Research Achievements

In this research project, we have developed a novel method for the calculation of electronic excited states of organic semiconductor materials, by implementing the GW/Bethe-Salpeter equation (GW/BSE) method within the fragment molecular orbital (FMO) method. In order to implement the fragment-based GW/BSE method, we newly proposed (1) fragmentation approximation for the polarization function, (2) ΔCOHSEX approximation for environmental induced polarization effects, and (3) excited state with an exciton model. The program developed in this research project enables GW/BSE calculations for systems with more than several thousand atoms. Therefore, the present method allows for highly accurate excited-state calculations for realistic disordered molecular aggregates, including organic electronic devices.

Free Research Field

理論化学、物理化学、化学物理

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

本研究により、数千原子以上の系に対するGW/BSE計算が可能となった。従来の実装のGW/BSE法では数百原子以上の系の計算は困難であったことを考えると、大きな進歩であるといえる。本手法は乱れた分子集合体の励起状態の高精度計算が可能であるため、有機半導体材料のエネルギー準位や光物性予測に非常に有用である。さらに、本手法では励起状態ハミルトニアンを透熱基底で計算しているため、電子励起状態のモデルハミルトニアンの系統的な導出も可能である。つまり、本手法をベースにした励起状態の実時間発展シミュレーションも将来的には実現できると考えている。