2020 Fiscal Year Research-status Report
Development of the technique for operando electronic state analysis by using tender x-ray spectroscopy
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19K05281
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| Research Institution | National Institutes for Quantum and Radiological Science and Technology |
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Principal Investigator |
今園 孝志 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 次世代放射光施設整備開発センター, 上席研究員 (50370359)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 多層膜回折格子 / 電子状態分析 / オペランド測定 / テンダーＸ線分光 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
薄膜デバイスの機能性や劣化等のメカニズムの学理解明には、機能性を担う物質の電子状態を実動作環境下で非破壊的に分析（オペランド計測）することが有効とされる。数μm程度の探査深度を持つ1～4 keV領域のＸ線をプローブとするX線発光分光技術は、電極等で覆われた「埋もれた層」であっても元素選択的にオペランド計測に有用である。当該エネルギー領域は近年テンダーX線と呼ばれ、海外では高輝度なテンダーX線を供給できる3 GeV級放射光源を用いたオペランド計測が進展している。わが国でも3 GeV級放射光施設がまさに建設中である。本研究は、今後ますます活発化することが見込まれるテンダーX線分光によるオペランド電子状態分析技術を確立することを目指している。組成比、濃度、結合状態等の多彩な情報の時間変化を同時に捉えるには、1～4 keV領域の発光X線を波長掃引（入射角や検出器の駆動走査）することなく同時計測できるX線分光器が必要である。
今年度は分光光学系の詳細検討を行うとともに、予備実験とし多層膜光学素子を試作しその性能を評価した。具体的には、前置円筒鏡と不等刻線間隔平面回折格子から構成されたMonk-Gillieson型分光器の設計及び非周期Ni/C多層膜光学素子の設計パラメータを最適化した。その結果、我々が従前開発した先行機に比してスループットで3～45倍、分解能で3～10倍向上を見込めることが分かった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
残念ながら、研究の進捗は当初の研究計画からやや遅れ気味であるが、以下の重要な知見を得た。
我々の先行研究で開発した分光器は分散と結像の機能を併せ持つ不等刻線間隔球面回折格子（刻線本数2400本/mm）のみで構成される。使用した二次元検出器の受光面は26.8 mmであったが、その内8 mm程度しか利用できていなかった。受光面の全面に渡り1～4 keVの範囲のX線を分散させることできれば分解能は向上する。本研究では、前置円筒鏡と不等刻線間隔平面回折格子で構成されたMonk-Gillieson型分光器を採用することを検討した。分散を稼ぐために円筒鏡は拡大光学系を採用した。また、円筒鏡の位置は任意だが、先行機の回折格子の位置と一致させた。分光器長はおおむね2倍程度になった。分解能は検出器の空間分解幅が律速だが、3～10倍程度の向上が見込める結果を得た。高分解能化の手段として高刻線密度化もあるが、やはり検出器が律速となって分解能は上述と同程度となる。さらに回折効率の観点からも高刻線密度化は非合理な選択である結果となった。
分光器に搭載する光学素子のコーティングは、非周期Ni/C多層膜が最適であることが分かった。そこで、予備実験として、イオンビームスパッタ法で前置鏡用多層膜を試作し、放射光を用いて2.1～4 keV領域の反射率を評価し、反射率の向上および広帯域化を確認できた。なお、評価実験に先立ち、高エネルギー加速器研究機構物質構造科学研究所放射光実験施設（Photon Factory）の共同利用実験課題に申請し、採択された。また、評価装置である自前の可搬型X線反射率計のゴニオメータ機構、蛍光スクリーン付き四象限スリット、ビーム強度モニタを整備することでアライメント調整の短縮、測定データの再現性の向上につながった。
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| Strategy for Future Research Activity |
回折格子及び円筒鏡に非周期Ni/C多層膜を成膜する。そのさい、重要なパラメータは膜厚だけではなく、膜厚比までを設計値と一致させる必要があることから、スパッタレートを確定させるため試作を重ね、所望の非周期Ni/C多層膜光学素子を製作する。次いで、放射光源を用いて性能評価実験を行う。これと並行して分光器の機械設計及び製作を行う。最後に、実験室光源及び放射光を用いて分光実験を行い、テンダーX線発光分光計測技術を確立する。
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| Causes of Carryover |
前置鏡の位置は任意に設計できるため、分光器の使い方として最適な位置を決定するのに時間を要したことから基板の発注には至らなかった。これに付随して、分光器チェンバ等の仕様策定ができなかった。さらに、COVID-19の影響で出張を伴う会合・打ち合わせ等の参加を見送ったことで旅費を執行できなかった。
次年度の研究費の使用計画は、基板、分光器チェンバの製作費、会議参加費費等に用いる。
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