2021 Fiscal Year Annual Research Report
Specific recognition and high-efficient extraction separation of Tc using multipoint three-dimensional interaction of C3 symmetric ligand
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19K05340
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| Research Institution | Japan Atomic Energy Agency |
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Principal Investigator |
下条 晃司郎 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (50414587)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 溶媒抽出 / テクネチウム / レニウム / 新規抽出剤 / 金属分離 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
テクネチウム-99(99Tc)は長寿命放射性核種（半減期21.1万年）であり、使用済み核燃料に多く含まれている。一般的な金属イオンとは異なり99Tcは水溶液中でオキソアニオン（99TcO4-）として存在するため、99TcO4-を精密に認識可能な抽出試薬を開発することは困難であると言われている。本研究では99TcO4-を特異的に認識可能な抽出剤を新たに合成し、99TcO4-の高効率な抽出分離システムの開発に挑戦した。
新規抽出剤として、アミンを中心に3つのジオクチルアミドを修飾したHONTA、2つのジオクチルアミドを修飾したADAAM(Oct)、2つのジエチルヘキシルアミドを修飾したADAAM(EH)を開発した。また、単純な分子構造をした市販抽出剤トリオクチルアミン(TOA)と比較することで、新規抽出剤の能力を評価した。まず、99TcO4-と化学的性質が類似するReO4-をモデル元素に用い、コールド実験で抽出実験を行った。その結果、ReO4-に対する抽出能はHONTA > ADAAM(Oct) > ADAAM(EH) > TOAとなり、アミンにアミド基を導入することで、大幅にReO4-の抽出効率が向上することを明らかにした。HONTAによるReO4-の抽出実験から抽出平衡メカニズム、化学量論比、抽出平衡式を明らかにした。また、中性水溶液を用いることで容易に逆抽出が可能であり、正抽出と逆抽出を５回繰り返してもHONTAの抽出能は衰えず、繰り返し利用が可能であることを確認した。さらに、放射核種である99TcO4-を実際に用いたホット実験を行い、HONTAがReO4-同様、99TcO4-に対しても高い抽出能を示すことを明らかにした。
以上より、アミンに複数のアミド基を導入した抽出剤が99TcO4-の高効率な抽出分離回収技術を構築できる可能性を秘めていることが示された。
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