2020 Fiscal Year Research-status Report
分光測定を再現するMaxwell方程式と融合した分子動力学マルチスケール法の開発
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19K05364
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| Research Institution | University of Tsukuba |
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Principal Investigator |
山田 篤志 筑波大学, 計算科学研究センター, 主任研究員 (10390676)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 分子シミュレーション / Maxwell方程式 / 分極力場 / 分子振動分光 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本課題では、分極力場モデルに基づく分子シミュレーションと光電磁波の運動をマルチスケール化モデルの枠組みで統一した新たな計算化学技術：Maxwell+分極力場MD法の開発を行い、分光測定における実験プロセスと光シグナルとを時間領域で直接的に再現したシミュレーションから解析を可能にするものである。昨年度（初年度）に、分子の運動方程式と光のMaxwell方程式とを連立した新規手法の確立およびプログラムコードの土台部分を完成させ、さらに数値計算例としての氷結晶に対し代表的な振動分光である赤外吸収測定と非共鳴ラマン分光測定のシミュレーションを通じた実証計算を行った。今年度はその計算手法をテラヘルツ分光へと適用し、分子性結晶（DCMBI）に対する瞬間誘導ラマン散乱を利用したテラヘルツ波発生の分光実験の解析を行った。この分光系ではテラヘルツ領域にあるラマン活性かつ赤外活性モードを利用し、フェムト秒パルスによるラマンモード励起と同時にその分子振動による放射（テラヘルツ波発生）が起こる。本課題の計算手法を用いることにより、実験測定で示されているテラヘルツ波のスペクトルを再現した上で、これらの光と分子系の包括的な相互作用プロセスを記述した。特に（１）テラヘルツ領域の鍵となる分子運動、（２）可視パルス光誘起のラマン相互作用によるフォノンの駆動力、（３）位相整合条件を満たしたテラヘルツ波の増幅、を詳細に解析した。これらよりテラヘルツ領域の分子振動分光における本計算手法の有効性が検証された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本課題２年目は、テラヘルツ分光に対するMaxwell+分極力場MD法の適用研究を行い、近年の分子振動分光を応用したテラヘルツ波発生の実験測定の詳細を明らかにした。またこの研究を通じ、テラヘルツ領域での検証を行ったことに加えて本手法を本格的に使用するためのプログラムコード本体への様々なオプションの追加、並列化による高速化、周辺ツールの開発を進めることができた。テラヘルツ領域でのラマン活性および赤外活性の光応答を定量的に記述するためにはvan der waals力を含む分子間相互作用の分子力場パラメータを精度よく決定する必要があったが、ブルートフォース的な計算によるパラメータの探索により解決し、実験と定量的な一致が得られた。またコードの高並列化により120μm（4000点)もの物質領域を扱うことが可能になった。このように本課題は順調に進展している。
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| Strategy for Future Research Activity |
次年度以降は、光と分子シミュレーションの統合技術の幅広い進展を図るため、金属に対する光応答を記述するモデルを考案する。金属ナノ粒子は特にプラズモン共鳴の利用を念頭にフォトニクスにおいて新規技術の開発と幅広い応用が期待される素材であり、現在非常に多くの研究が行われている。本課題で開発する計算手法がこのような系も記述可能にするため、光と相互作用する金属の新たな力場モデルの開発を試みる。また本計算に熱揺らぎを取り入れることにより光応答に対する温度効果を検討する。常温の熱揺らぎに加え、光との相互作用による温度上昇とエネルギー緩和をシミュレーションにより記述し、本手法の有効性を検証する。
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| Causes of Carryover |
生じた次年度使用額は、翌年度の予算と合わせ、計算機関連の出費、成果発表のための旅費、研究資料の購入などに用いる。特に本年度はコロナウイルスによる学会の中止・延期があったため、次年度はより一層の成果発表を行う。
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