2020 Fiscal Year Research-status Report
スピン対称化ハートリー-フォック法による化学結合のパラダイムシフト
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19K05371
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| Research Institution | Kanazawa University |
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Principal Investigator |
井田 朋智 金沢大学, 物質化学系, 准教授 (30345607)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 機械学習 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
1985年にロシアのLuzanovによってRHFともUHFとも異なる、スピン対称化Hartree-Fock方程式（SSHF）という新しい理論展開が提案された。しかし、その後全く進展が報告されず、何が問題であるか検討されていない。申請者は以前からSSHFに興味を持ち、特に分子の解離過程の記述に有用であると予想した。そこで水素分子の解離過程ついて計算を行ったところ、解離過程が補正されるだけでなく、驚くことに平衡核間距離においてCIに近いエネルギーを示したのである。計算結果の解析から、平衡核間距離におけるエネルギー安定性は、反平行なスピン分極構造が寄与していることが分かった。
更なる計算結果の検証と既存理論との整合性を精査したところ、水素分子に関してはこのSSHFとCoulsonとFisherが提案したCF波動関数理論が全く同じであることを突き止めた。CF波動関数はその後、WilsonらによってVB法の一種として発展しており、この手法をMO法と統合する計算方法の開発を行った。ここで問題となったのはCF波動関数を再現する際に非直交な参照系が出現することである。この非直交波動関数の存在は計算の収束性を著しく低下させた。そこで申請者は機械学習の技法を応用し、計算収束性の向上を図った。
本年度は手始めに機械学習を用いたいくつかの計算結果をまとめ、イミダゾール分子の振動解析についてJournal of Chemical Physicsに論文を発表した。しかし、汎用的なCF波動関数の計算手法開発としては芳しい結果は得られていない。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
水素分子に関してはこのSSHFとCF波動関数理論が全く同じであることを突き止めたが、CF波動関数を再現する際に非直交な参照系が出現することが障害となり、汎用化への道は現在とん挫している。種々の収束向上手法を検討したが、未だ最適な手法を発見できていない。
現在、申請者は機械学習の技法を応用し、計算収束性の向上を狙っているが、CF波動関数の計算手法開発としては芳しい結果は得られていない。またコロナウィルス感染拡大の影響によって当初予定していた学会発表が全くできていない。
成果としては機械学習を分子の安定性や振動解析に用いる手法を考案したので、研究全体としては当初の期待した方法とは異なる形で進んでいる。
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| Strategy for Future Research Activity |
Nature Chemistryにも発表されたように、Full-CIに匹敵する電子状態を完全に機械学習のみで計算することは可能である。その為、機械学習を用いた電子状態計算は今後も発展すると期待される。今後は機械学習に関するいくつかの手法を応用し、当初の目標である化学結合に関するパラダイムシフトを目指す。
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| Causes of Carryover |
当該年度に発表予定だった国際学会が延期となり、予定していた旅費を次年度に繰り越した。次年度こそ広く発表の機会を持つよう努力する。
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Research Products
(3 results)
