2021 Fiscal Year Annual Research Report

Integration of computational chemistry and machine learning for quantitative prediction of microscopic properties of polymers

Research Project

Project/Area Number	19K05372
Research Institution	The Institute of Statistical Mathematics
Principal Investigator	高柳昌芳統計数理研究所, 統計思考院, 特任准教授 (70597575)
Project Period (FY)	2019-04-01 – 2022-03-31
Keywords	分子動力学計算 / 量子化学計算 / 立体規則性 / ポリメタクリル酸メチル / ＲｅｄＭｏｏｎ法 / ラジカル重合
Outline of Annual Research Achievements	高分子の立体規則性などのミクロ物性を再現可能な高分子重合過程シミュレーション手法の開発を行った。分子動力学シミュレーションとモンテカルロ法の組み合わせにより、複数種類かつ複数回の化学反応の反復により生成される複雑な系の構築を実現するRedMoon法のプログラム開発を実施した。本手法をポリメタクリル酸メチル高分子のバルク相ラジカル重合反応系へと適応することで重合過程シミュレーションを実施した。多数のラジカル重合反応の立体配座に対して量子化学計算により反応障壁を、またMD計算により各立体配座の出現頻度を算出することにより、生成高分子の立体規則性の指標であるメソ比を定量的に再現することに、またメソ比の温度依存性を反応障壁と出現頻度から算出することにも成功した。以上の結果の一般性を示すために、ポリスチレンのバルク相ラジカル重合反応に対しても同様の分析を実施し、ポリスチレンの場合には立体配座変化とラジカル重合反応の競合関係を考慮したシミュレーション分析が必要であることが示された。実験家との共同研究により、有機金属錯体のナノ細孔内におけるゲスト分子挙動を分子シミュレーション技法により分析し、直線型高分子を与える重合反応の理解に貢献する単量体挙動および、高分子末端の違いによるナノ細孔侵入挙動の解明を実施した。分子シミュレーション分析への機械学習的手法の導入として、力場パラメータ決定のためにガウス過程回帰に基づくベイズ最適化を導入し、従来手法よりも効率的なパラメータ収束を実現できることを明らかにした。