2020 Fiscal Year Research-status Report
二酸化炭素回収・有効利用・削減に向けた総合的プロセス実現のための材料開発
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19K05559
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| Research Institution | Chiba University |
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Principal Investigator |
加納 博文 千葉大学, 大学院理学研究院, 教授 (60334166)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 環境負荷低減物質 / アルカリ金属炭酸塩 / 二酸化炭素回収 / 異種原子置換 / ナノ構造化 / 構造活性化 / コンポジット |
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| Outline of Annual Research Achievements |
1) K2CO3やNa2CO3はCO2の回収量は多いが、反応速度が遅いとか再生温度が高いといった問題点がある。この問題を克服するために、これまでに炭素とのコンポジットを調製したり、異種原子であるMgをドープしたりすることで構造の活性化を誘起し、CO2回収と再生において効率的なプロセスになることを確認していた。本年度はNa2CO3を炭素とのコンポジットにする際に、Mgを少量加え、MgドープしたNa2CO3の炭素とのコンポジット化によるCO2回収反応速度の向上と再生温度の低下について検討した。その結果、MgをドープしたNa2CO3の炭素コンポジットは、反応速度の向上と再生温度の低下において有意な効果があることを認めた。
2) プラズマCVD（PACVD）装置を作製し、アセチレンとアンモニアを原料に鉄基板に窒素ドープカーボンを形成した薄膜を調製した。さらに同様のPACVD装置でターゲットを銅にして金属銅微粒子を析出させ、Cu/N-C電極を作製した。窒素と炭素の生成条件は一定にし、銅のCVD（Cu-CVD）の条件を変え、異なる電極を調製し、CO2電気化学還元について検討した。Cu－CVDを100、200、400秒間施した電極で６時間の電気化学還元行うと、水溶液からは有機物の生成に関係する白濁が見られ、気液面には有機物が濃縮した層が観察された。これら電極によりCO2から有機物の生成の可能性が示唆された。
3) 柔軟な構造を持つELM-11, ELM-12及びELM-13を用い、異なる組成比（N2:O2=1:1,7:3, 8:2, 9:1, 95:5, 98:2）の混合ガスに対する77 Kにおける吸収等温線を測定した。
N2:O2=9:1の混合気体であっても純O2の等温線に似た挙動を示し、高選択的O2吸収の可能性を示した。これらELMの吸着構造を仮定して、分子吸着シミュレーション法により酸素の選択性について検討し、実験結果との比較を行った。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
1)については、以前の研究で、炭素とのコンポジット化とMgドープの別々の実験で効果があったので、これらを同時に導入することで、より大きな効果が期待されていたが、実際に検証することができた。
2)については、PACVD装置を完成させ、炭素材料の電極化と電気化学的CO2還元を進めることができ、有機物の生成が示唆されたので、研究計画を順調に進めている。
3)について、３つのELMについて組成の異なるN2とO2の吸収等温線を測定し、O2が10％の希薄な混合気体でも吸収等温線が純O2のものに似ていることから、O2への高い選択性が示された。このように順調に進展している。
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| Strategy for Future Research Activity |
1)については、さらに反応速度の向上と再生温度の低下を実現するために、Na2CO3に対して異種原子であるMgを導入する際の最適条件を決定し、CO2回収に最適な物質を調製する条件を確立する。
2)については、電極の調整条件が固まってきたので、反応で得られる生成物の分析と、効率について詳細に把握するようにする。
3)については、異なる混合比のN2-O2ガスの吸収速度を測定し解析することで、O2選択性について詳しく理解し、分子シミュレーション等を併用して、選択性の定量化と機構について迫る必要がある。
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| Causes of Carryover |
昨年度、研究を進めるにあたって、発生気体の分析を千葉大学共用機器センターの装置で行ってきたが、分析結果が十分でないので、分析メーカに相談して四重極質量分析装置を用いて行うことを検討し、昨年度予算と本年度の予算とを合わせて、四重極質量分析装置を購入した。物品や修理にかかる経費はほぼ予定通りであったが、本年度は、コロナ禍のため旅費（海外、国内とも）を使用することはなく、そのため、今年度予算を使用せず次年度使用額が生じた。
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