2020 Fiscal Year Research-status Report
Construction and investgation of carbon nitride based polymer nanosheets for separation membranes
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19K05619
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| Research Institution | Kagawa University |
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Principal Investigator |
上村 忍 香川大学, 創造工学部, 准教授 (60423498)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | ナノシート / 分離膜 / 多孔性ナノシート |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究課題では，分離膜を指向した光触媒能を有する窒化炭素系高分子ナノシートの作製を目指し，当該年度においては，ボトムアップ的に窒化炭素類似ナノシートを構築する難溶性メレム（窒化炭素の構成分子）及びその誘導体への化学反応の改良を中心に行った．
初年度，メレムへのアルケニル鎖の導入反応では１～3本導入されたことが示唆されていた．このため，今年度はより均一に導入された誘導体を合成すること，さらに収率を上げることを試みた．収率に関しては，溶媒をDMSOに変え，反応温度を高温にすることにより収率を30％まで向上させることに成功した．さらに，生成物を用いて同条件で同じ反応を繰り返すことにより，異なる状態の物質を得た．これら生成物はHPLCでの精製及びMSなどから，1段階目では１本導入誘導体が主生成物，2段階では3本導入が主成分であり，6本導入も混在していることを確認した．また同様の反応を利用した1段階での高分子化に関しては，1次元的に成長した5量体の生成が確認された．高分子量体が得られなかった原因の一つは生成物の極めて高い溶解性が考えられ，反応溶媒・濃度の検討が必要である．
並行して初年度合成した窒化炭素ナノシートを利用した薄膜形成を試みた．窒化炭素ナノシートをその分散溶液からメンブレンフィルター上に回収したところ，薄膜化せず粉体が集積した状態であった．窒化炭素合成条件及びナノシート化への酸処理条件を検討したが，十分な大面積ナノシートだけを「選択的」に得ることはできていない．またこのプロトン化窒化炭素は，種々のアニオン性分子との静電相互作用による集合体形成は可能であることを見出した．上記のことから，プロトン化窒化炭素ナノシートの安定な溶液分散状態をすることができれば，静電相互作用で積層した薄膜形成が可能となることを見出した．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
メレムへの合成条件精査では収率の向上及び導入本数の増加を達成できた．しかしながら，生成物のアルケニル鎖の二重結合部位への化学修飾に関しては，グラブス触媒を用いた重合では，反応物に含まれるヘプタジン環による影響から，十分に反応が進んでいない．このため，アルケニル鎖への修飾ではなく，両末端官能基を有するアルカンでのネットワーク構造構築へ方針を転換した．現時点では一次元成長した生成物であるため，目的とした二次元成長物質を生成する条件を現在調査しており，若干遅れが出ていると判断した．
プロトン化窒化炭素ナノシートでは，種々のアニオン性分子と静電相互作用可能であることを見出したが，ナノシートの大面積化及び単層化に関しては十分な条件精査ができておらず，製膜条件（自立膜作製条件）が見いだされてない．本件に関しても若干遅れていると判断した．
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| Strategy for Future Research Activity |
ボトムアップ的手法での二次元ナノシートの合成においては，両末端官能基を有するアルカン及び芳香族アルデヒドでのネットワーク構造構築を展開するため，二次元化する合成条件を見出し，物性評価を行う．
窒化炭素ナノシートに関しては，無機ナノシート生成で利用される界面活性剤を利用した単離を試み，製膜性などを評価，分離膜としての機能評価も行う．
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| Causes of Carryover |
本年度予定していた国際学会（招待講演）が次年度へ延期され，海外出張費が必要となったことから，次年度へ繰り越す予定である．
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