2019 Fiscal Year Research-status Report
Development of new computational approach to predict Ludwig–Soret effect in mixture of charged particles using molecular dynamics simulation
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19K14901
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
金子 敏宏 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 特任研究員 (00711540)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 分子動力学 / 熱泳動 / クーロン相互作用 / ソレー効果 / 混合系 / Green-Kubo 公式 / イオン液体 / 熱流束 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，イオン液体や水溶液のように局所的な電荷を持つ分子混合系において，熱泳動現象の度合いを特徴付ける物理量である Soret 係数が決定する機構を明らかにすることを目指し，分子動力学シミュレーションにより Soret 係数を予測する手法を開発する．理論式の導出と計算手法の自作コードへの実装の両面から研究を進めた．
まず，既存の手法の問題点である Soret 係数を計算するときに非現実的に大きい温度勾配が必要となる点を解決するため，温度勾配を必要としない Green-Kubo 公式を用いた計算手法について，理論式を再導出し計算式を整理した．その結果，二体間相互作用であれば問題なく実装可能であるものの，多体間相互作用を含む計算では，多重ループが生じるため計算量が急増し，現実的な計算時間では解が得られないとの知見が得られた．そのため，局所的な電荷を含め系での Soret 係数の予測について，今後は二体間相互作用で記述できる部分に絞って研究を進めていくことにした．
つぎに，ベンチマーク用の自作コードの作成を進めた．その結果，質量・直径・分子間相互作がそれぞれ異なる2種類の分子を混合したときの分子動力学シミュレーションが実行可能となり， Soret 係数の計算方法を検証するための土台ができた．
以上をふまえて，今後はクーロン相互作用計算の実装とGreen-Kubo 公式を用いた Soret 係数の計算手法を実装し，分子動力学シミュレーションにより Soret 係数を予測する手法を確立する．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
まず，van der waals相互作用に代表される短距離分子間相互作用が Soret 係数に与える影響だけでなく，クーロン相互作用に代表される長距離分子間相互作用による寄与を定式化することを目指して理論研究を遂行した．具体的には，熱伝導率計算に利用されている多体ポテンシャルでのエネルギー流束表示や電荷を含む系で圧力を計算する方法を参考にした．その結果，二体間相互作用であれば問題なく計算可能であるものの，多体間相互作用を含む計算では多重ループが生じるため計算量が急増し，現実的な計算時間では解が得られないとの知見が得られた．そのため，局所的な電荷を含む系での Soret 係数の予測について，今後は二体間相互作用で記述できる部分に絞って研究を進めていくことにした．
つぎに，ベンチマーク用の自作コードの作成を進めた．これまでの1成分系でのみで利用できる分子動力学シミュレーションの自作コードを2成分系に対応させるための拡張を行った．その結果，現状で質量・直径・分子間相互作がそれぞれ異なる2種類の分子を混合したときの分子動力学シミュレーションが実行可能となり，Soret 係数の計算方法を検証するための土台ができた．
以上の研究と並行して国内学会1件に参加し，部分的な成果を発表するとともに，情報収集しながら今後の展開を検討した．
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| Strategy for Future Research Activity |
今後は，クーロン相互作用計算および Soret 係数の計算を自作コードへ実装し，分子動力学シミュレーションにより Soret 係数を予測する手法の確立を目指す．これまでの研究で得られた知見に従い，二体間相互作用で記述できる部分に絞って研究を行う．
研究対象は，短距離相互作用で記述される単原子分子液体，溶融した塩化ナトリウム，水/エタノール混合系を予定している．現状で保有している自作コードにクーロン相互作用計算を追加した上で，これまでに導出してきた Soret 係数の計算方法を実装することが，これからの課題である．溶融した塩化ナトリウムや水/エタノール混合系は，Soret 係数の測定について多数の実験報告があり，本研究で計算された値との比較が可能である．実験値と比較するだけでなく，これまで分子動力学で利用されてきた温度勾配を利用して Soret 係数を計算する方法と，新規に開発した手法を比較することで，既存のアプローチの妥当性をはっきりさせる．とくに Soret 係数の符号が変化する条件において，分子座標の時系列を解析し，現象理解を進める．
以上の研究を通して，分子動力学シミュレーションにおいて Soret 係数を予測する方法を確立する．
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| Causes of Carryover |
研究の進展が遅れたため，研究遂行のための物品の購入ができず，次年度使用額が生じた．
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