2020 Fiscal Year Research-status Report
Optimization of doping scheme for highly-doped solid electrolytes bases on first-principles configurational sampling
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19K15287
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| Research Institution | Yamagata University |
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Principal Investigator |
笠松 秀輔 山形大学, 理学部, 助教 (60639160)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 第一原理計算 / 統計熱力学 / ニューラルネットワーク / イオン伝導体 / セラミックス |
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| Outline of Annual Research Achievements |
昨年度から引き続き、固体酸化物型燃料電池向けのプロトン伝導性セラミックス材料として有望視されているYドープBaZrO3に着目した。第一原理計算とレプリカ交換モンテカルロ法を組み合わせることでドーパント配置の熱力学サンプリング計算を進めてきたが、その結果、従来、概ねランダムに材料中に分布すると考えられていたドーパントが、ある程度の規則性を有して分布することがわかった。そして、この分布が不純物濃度やセラミックスを焼成するときの温度に依存すること、および、特定の条件でイオン伝導性に有利な配置になることを明らかにした。また、このようにして得たドーパント分布に対して、マスター方程式によるプロトン拡散シミュレーションを行い、焼成温度帯で得られるドーパント配置の方が、ランダム配置の場合よりも伝導度が高くなることを確認した。これらの結果は、ドーパントのナノスケールでの配置をプロセス条件によって制御することで、イオン伝導性などのマクロ物性を変調させることができることを示唆しており、物質設計において新たな次元を提案する興味深い結果であると考える。
また、上述したような計算、すなわち、複合酸化物系のイオン配置不規則性のサンプリングを加速するための技術開発を進めた。理想格子構造から、構造最適化後のエネルギーを予測するニューラルネットワークモデルを構築しながら計算を進めるアクティブラーニングによって、第一原理計算でサンプリングするのに比べて10000倍程度の加速を実現した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
当初計画していなかった、ニューラルネットワークモデルの機械学習による熱力学サンプリングの大幅な加速を実現した。これによって、BaZrO3系プロトン伝導体のドーパント種・濃度・水和量ごとの計算が当初の予定よりも高速に、幅広い条件で実行することができている。
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| Strategy for Future Research Activity |
BaZrO3系プロトン伝導体のドーパント種・濃度・水和量ごとのドーパント、およびプロトン配置の熱力学サンプリング計算を進める。これによって、ナノスケールの局所ドーパント配置がプロセス条件によってどのような変調を受けて、その結果としてプロトンキャリアの配置がどのように変わっていくか調べる。
また、機械学習ポテンシャルを使った分子動力学計算も開始する。上記の熱力学サンプリングで計算されたドーパント配置の元で、プロトン伝導のダイナミクスを直接シミュレーションし、プロセス条件と、局所イオン配置と、プロトン伝導性を結びつけることを目指す。
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| Causes of Carryover |
新型コロナウイルス蔓延のため、対面での学会やディスカッション、謝金を伴う講演依頼などを行うことができなかったため、計画どおりの執行が難しくなった。解析用端末などの新規導入によって研究を加速させるために使用する。
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