2019 Fiscal Year Research-status Report
多元金属クラスター精密合成法の開発と触媒機能の創出
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19K15377
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| Research Institution | Ritsumeikan University |
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Principal Investigator |
北澤 啓和 立命館大学, 生命科学部, 助教 (10773385)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 金属クラスター / ナノ粒子 / 配位子 / 触媒 / 合金クラスター |
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| Outline of Annual Research Achievements |
粒径2nm以下の原子数が数個から数十個で構成されるクラスター領域において金属クラスターの触媒機能は、構成原子数、粒径、組成によって大きく変化するため、これらを精密に制御することで、新たな金属クラスター触媒の開発が期待できる。新たな金属クラスターの触媒機能を解明するためには、これまでの単一元素種だけではなく、多元金属クラスター触媒とその精密な合成法の開発が必要となる。
粒径や金属元素種・組成を制御した多元金属クラスターを合成する際、液相法等の一般的なナノ粒子の合成法では 、任意の粒径や金属元素種・組成で多元金属クラスターを合成することは困難である。本研究では、錯形成部位を有する有機配位子及び高分子を用い、金属塩を錯形成後、還元・焼成することで多元金属クラスター触媒の新たな合成法の確立と触媒機能の創出を目指している。
本年度は、樹状高分子（デンドリマー）であるポリアミドアミンデンドリマー（PAMAM）をテンプレートとした金クラスターの合成法の確立及び合成した金クラスターに配位する有機配位子の探索を行なった。PAMAMをテンプレートとして合成した粒径を制御した2nm以下の金クラスターをカーボン等の各種担体に担持し焼成処理を行い、金クラスターを保護しているPAMAMを除去しても同様の粒径を維持していることをHAADF-STEMやXAFS等を用いて明らかにした。また、PAMAMを除去した金クラスターに対し配位する有機配位子の検討を行い、XAFSやXPSからチオール等を用いることでPAMAMを除去した金クラスター周囲に有機配位子を導入する手法を確立することに成功した。
今後は、錯形成部位を有する有機配位子に対し錯形成する金属塩を検討し、多元金属クラスター担持触媒の合成法の確立に展開する予定である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
PAMAMをテンプレートとすることで、粒径を制御した2nm以下の金クラスターの合成が可能であること、更にこれを焼成処理しPAMAMを除去しても同様の粒径を維持した金クラスターが合成できることを見出し、担持金クラスターの合成法が確立できた。更に、合成した担持金クラスターに対し配位する有機配位子とその手法が明らかとなり、新たな多元金属クラスター担持触媒の合成法を確立するための条件にめどがたったと考えられる。
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| Strategy for Future Research Activity |
金クラスター周囲に配位する錯形成部位を有する有機配位子に対し、錯形成する金属塩の探索を行い、更に多元金属クラスター担持触媒の合成法の確立を引き続き行う予定である。
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| Causes of Carryover |
初年度は、多元金属クラスターの新規合成法を確立するための基盤となる単一元素種の金属クラスターの合成や配位する有機配位子の探索を行い、そのための測定に従事したため、主に測定機器の利用料に要し、物品費の使用が予定より遅れた。次年度は、より効率的に多元金属クラスター担持触媒を合成するための電気焼成炉一式や触媒活性を評価するための測定機器を購入予定である。また、HAADF-STEM及びXAFS測定のための利用料や旅費、迅速に研究成果を発表するため学会参加費や論文投稿費に使用する予定である。
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