2020 Fiscal Year Research-status Report

多元金属クラスター精密合成法の開発と触媒機能の創出

Research Project

Project/Area Number	19K15377
Research Institution	Ritsumeikan University
Principal Investigator	北澤啓和立命館大学, 生命科学部, 助教 (10773385)
Project Period (FY)	2019-04-01 – 2022-03-31
Keywords	金属クラスター / ナノ粒子 / 配位子 / 触媒 / 合金クラスター
Outline of Annual Research Achievements	粒径2nm以下の原子数が数個から数十個で構成される金属クラスターの触媒機能は、構成原子数、粒径、組成によって大きく変化するため、これらを精密に制御することで、新たな金属クラスター触媒の開発が期待できる。新たな金属クラスターの触媒機能を解明するためには、これまでの単一元素種だけではなく、多元金属クラスター触媒とその精密な合成法の開発が必要となる。粒径や金属元素種・組成を制御した多元金属クラスターを合成する際、液相法等の一般的なナノ粒子の合成法では、任意の粒径や金属元素種・組成で多元金属クラスターを合成することは困難である。本研究では、錯形成部位を有する有機配位子及び高分子を用いることで多元金属クラスター触媒の新たな合成法の確立と触媒機能の創出を目指している。前年度は、ポリアミドアミンデンドリマー（PAMAM）をテンプレートとし、カーボン等の各種担体に担持した2nm以下のAuクラスターの合成及び合成したAuクラスター周囲に有機配位子を導入する手法を確立した。本年度は、Auクラスターに配位する錯形成部位を有する有機配位子と錯形成する金属塩の探索及び多元金属クラスター担持触媒の合成法の検討を行なった。錯形成部位を有する有機配位子と様々な金属塩との錯形成挙動について、UV-visタイトレーションにより評価を行い、有機配位子の錯形成部位と錯形成する金属塩を明らかにした。また、錯形成部位を有する有機配位子と錯形成させた金属塩と担持Auクラスターとの二元金属クラスターの合成法の検討を行い、HAADF-STEM、EDS、XPS等を用いることでAuとの合金化を確認することに成功した。今後は、多元金属クラスター担持触媒の合成条件の最適化及び電子状態・構造解析等の評価を行い合成法を確立し、合成した担持多元金属クラスターの触媒機能の評価へ展開する予定である。
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned. Reason PAMAMをテンプレートとすることで、粒径2nm以下の担持Auクラスターの合成に成功し、合成した担持Auクラスターに対し配位する有機配位子を見出し、配位させる手法を確立した。更に、この有機配位子の錯形成部位と錯形成する金属塩を明らかにし、この金属塩と担持Auクラスターとの合金化を確認し、多元金属クラスター担持触媒の新たな合成法の確立にめどがたったと考えられる。
Strategy for Future Research Activity	本年度に引き続き、多元金属クラスター担持触媒の合成条件の検討を行い、粒径2nm以下の多元金属クラスター担持触媒の合成法の確立を目指す。合成後の多元金属クラスター担持触媒の電子状態・構造解析等をHAADF-STEM、EDS、ICP、XPS及びXAFS等を用いて評価を行う予定である。更に、合成した担持多元金属クラスターの触媒評価を行い、単一元素のAuクラスターの触媒機能と比較し、多元金属クラスターとすることで高活性化する反応の探索を行い、合成した多元金属クラスター担持触媒の新たな触媒機能の開発を行う予定である。
Causes of Carryover	本年度は、担持Auクラスターに配位する有機配位子と錯形成する金属塩の探索及び多元金属クラスターの合成法を確立するための合成条件の検討を行い、そのための測定・評価に従事したため、主に測定機器の利用料に要し、物品費の使用が予定より遅れた。次年度は、効率的に合成するための電気焼成炉一式や触媒活性を評価するための測定機器等を購入予定である。また、HAADF-STEM、EDS、ICP、XPS及びXAFS等を測定するための利用料や旅費、迅速に研究成果を発表するため学会参加費や論文投稿費に使用する予定である。