2021 Fiscal Year Research-status Report
多元金属クラスター精密合成法の開発と触媒機能の創出
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19K15377
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| Research Institution | Ritsumeikan University |
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Principal Investigator |
北澤 啓和 立命館大学, 生命科学部, 助教 (10773385)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 金属クラスター / ナノ粒子 / 配位子 / 触媒 / 合金 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
粒径2nm以下の原子数が数個から数十個で構成される金属クラスターの触媒機能は、粒径や組成等に強く依存するため、これらを精密に制御することは、触媒機能を改善する上で重要な課題である。金属クラスターの新たな触媒機能を解明するためには、単一元素種だけではなく、二種類以上の元素種からなる多元金属クラスターの新たな合成法の開発が必須となる。粒径や金属元素種・組成を制御した多元金属クラスターを合成する際、液相法等の一般的なナノ粒子の合成法では 、任意の粒径や金属元素種・組成で多元金属クラスターを合成することは困難である。本研究では、錯形成部位を有する有機配位子及び高分子を用いることで多元金属クラスター触媒の新たな合成法の確立と触媒機能の創出を目指している。
前年度までに、ポリアミドアミンデンドリマー（PAMAM）を用いて、メソポーラスカーボン等の各種担体を用いることで粒径2nm以下のAuクラスターの合成に成功、合成したAuクラスターに錯形成部位を有する有機配位子を導入する手法を確立し、XAFSを用いることで有機配位子がAuクラスターに配位していることを明らかにした。Auクラスターに配位する錯形成部位を有する有機配位子と様々な金属塩との錯形成挙動について、UV-visタイトレーションにより評価を行い、有機配位子の錯形成部位と錯形成する金属塩を明らかにした。
本年度は、錯形成部位を有する有機配位子と錯形成させた金属塩とメソポーラスカーボン担持Auクラスターとの二元金属クラスターの合成法の検討を行い、HAADF-STEM、EDS元素マッピング及びXPSから、粒径2nm以下の二元金属クラスターの生成を確認した。
今後は、より詳細に多元金属クラスターの合成条件の最適化を行い、合成した担持二元金属クラスターの触媒機能の評価へ展開する予定である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
PAMAMを用い、メソポーラスカーボン等の各種担体を用いることで粒径2nm以下の担持Auクラスターの合成に成功し、XAFSを用いることで合成した担持Auクラスターに対し配位する有機配位子を見出し、合成したAuクラスターに有機配位子を導入する手法を確立した。Auクラスターに配位する錯形成部位を有する有機配位子と様々な金属塩との錯形成挙動について、UV-visタイトレーションにより評価を行い、有機配位子の錯形成部位と錯形成する金属塩を明らかにした。更に、この金属塩と担持Auクラスターとの合金化をHAADF-STEM、EDS元素マッピング及びXPSにより確認し、多元金属クラスター担持触媒の新たな合成法を確立した。
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| Strategy for Future Research Activity |
本年度に引き続き、より詳細に多元金属クラスター担持触媒の合成条件の検討を行い、多元金属クラスター担持触媒の電子状態・構造解析等をHAADF-STEM、EDS、ICP、XPS及びXAFS等を用いて評価を行う予定である。更に、合成した担持多元金属クラスターの触媒機能の評価を行い、Auクラスターの触媒機能と比較することで、多元金属クラスターの特異な触媒機能の探索を行う予定である。
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| Causes of Carryover |
本年度は、主に多元金属クラスターの合成法を確立するための合成条件の検討を行い、合成した二元金属クラスターの測定及び評価に従事したため、主に測定機器の利用料に要し、物品費の使用が予定より遅れた。また、前年度から続くコロナ禍が影響し、測定機器の利用回数の自由度が減り、測定機器の利用料の使用が予定より遅れた。次年度は、合成した多元金属クラスターの触媒活性を評価するための測定機器等を購入予定である。また、多元金属クラスターの合成に要する試薬・機器類の購入、合成した多元金属クラスターの測定・評価を行うため、HAADF-STEM、EDS、ICP、XPS及びXAFS等を測定するための利用料や旅費、迅速に研究成果を発表するため学会参加費や論文投稿費に使用する予定である。
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