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2021 Fiscal Year Annual Research Report

理論計算に基づく酸塩基複合体中のプロトン伝導機構の解明

Research Project

Project/Area Number 19K15524
Research InstitutionUniversity of Tsukuba

Principal Investigator

堀 優太  筑波大学, 計算科学研究センター, 助教 (40806915)

Project Period (FY) 2019-04-01 – 2022-03-31
Keywordsプロトン伝導機構 / 分子動力学計算 / 量子化学計算 / イミダゾール / PVPA / コハク酸 / プロトン移動 / 分子運動
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、高プロトン伝導性を示すイミダゾール(Im)分子を取り上げ、Im分子と酸性分子から成る高分子複合体および有機結晶プロトン伝導物質中のプロトン伝導機構の解明を目指した。
ポリビニルホスホン酸(PVPA)とImの複合体(PVPA-xIm)中のプロトン伝導機構を考察するため、分子動力学計算によりImの運動の温度変化を調べ、運動の活性化エネルギーからPVPA-xIm中のImの運動性を議論した。Imの分子回転に伴う内部運動の活性化エネルギーが並進運動の活性化エネルギーより低いことから、PVPA-xIm中ではプロトン伝導はVehicle型よりもGrotthuss型の方が優位に起こることが示唆された。また、PVPA-xIm中のImの内部運動には異方性が表れ、Im単体中の内部運動とは異なることを明らかにし、これまでに固体NMR測定により得られていた知見を理論計算の立場からも支持する結果を与えることができた。
また、コハク酸イミダゾリウム(Im-Suc)有機結晶中のプロトン伝導機構を考察するため、量子化学計算による水素結合構造解析およびポテンシャルエネルギー計算によるプロトン伝導中における水素結合構造、プロトン移動、分子運動の変化について調べた。実験により得られた赤外分光スペクトルの結果とIm-Sucの局所構造モデルによるスペクトルシミュレーションによる結果を比較することにより、Im-Suc中のIm周りの水素結合構造を特定することができた。計算により得られたポテンシャルエネルギーから、プロトン伝導経路中では、ImとSuc間の分子間プロトン移動とImの面内の回転運動のカップリングにより効率的にプロトン伝導が起こりうることがエネルギーの観点から明らかにすることができた。また、Im間のプロトン輸送過程における律速は、ImとSuc間のプロトン移動過程であることがわかった。

  • Research Products

    (14 results)

All 2022 2021 Other

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (9 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Invited: 1 results) Remarks (3 results)

  • [Journal Article] Proton Conduction Mechanism for Anhydrous Imidazolium Hydrogen Succinate Based on Local Structures and Molecular Dynamics2021

    • Author(s)
      Hori Yuta、Dekura Shun、Sunairi Yoshiya、Ida Tomonori、Mizuno Motohiro、Mori Hatsumi、Shigeta Yasuteru
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 12 Pages: 5390~5394

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.1c01280

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effects of mechanical grinding on the phase behavior and anhydrous proton conductivity of imidazolium hydrogen succinate2021

    • Author(s)
      Dekura Shun、Sunairi Yoshiya、Okamoto Kei、Takeiri Fumitaka、Kobayashi Genki、Hori Yuta、Shigeta Yasuteru、Mori Hatsumi
    • Journal Title

      Solid State Ionics

      Volume: 372 Pages: 115775~115782

    • DOI

      10.1016/j.ssi.2021.115775

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 量子化学計算によるコハク酸イミダゾリウム結晶中のプロトン伝導機構解析2022

    • Author(s)
      堀 優太、出倉 駿、井田 朋智、水野 元博、森 初果、重田 育照
    • Organizer
      日本化学会 第102春季年会 (2022)
  • [Presentation] Computational Approach to the Mechanism of Proton Conduction Materials2022

    • Author(s)
      Hori Yuta
    • Organizer
      2022 CCS-EPCC Workshop
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Structural Transition Involving Molecular Dynamics and Anhydrous Proton Conductivity in ImidazoliumHydrogen Dicarboxylates2021

    • Author(s)
      Dekura Shun、Sunairi Yoshiya、Okamoto Kei、Takeiri Fumitaka、Kobayashi Genki、Hori Yuta、Shigeta Yasuteru、Mori Hatsumi
    • Organizer
      The 2021 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Local structures and molecular dynamics in the proton-conducting imidazolium hydrogen succinate2021

    • Author(s)
      Hori Yuta、Dekura Shun、Ida Tomonori、Mizuno Motohiro、Mori Hatsumi、Shigeta Yasuteru
    • Organizer
      The 2021 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Local structures and molecular dynamics in the anhydrous proton-conducting PVPA-Im composite2021

    • Author(s)
      Hori Yuta、Suetake Toshiya、Ida Tomonori、Mizuno Motohiro、Shigeta Yasuteru
    • Organizer
      The Material Research Meeting 2021 (MRM 2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Photo- and Thermally-induced Proton Transfer Coupled Spin Transition in Iron(II) Hydrazone Complexes2021

    • Author(s)
      Nakanishi Takumi、Hori Yuta、Shiota Yoshihito Yoshizawa Kazunari、Sato Osamu
    • Organizer
      The Material Research Meeting 2021 (MRM 2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 量子化学計算による有機結晶中のプロトン伝導機構の理論解析2021

    • Author(s)
      堀 優太、出倉 駿、井田 朋智、水野 元博、森 初果、重田 育照
    • Organizer
      第15回 物性科学領域横断研究会 (領域合同研究会)
    • Invited
  • [Presentation] プロトン結合スピン転移錯体における熱誘起三状態変換2021

    • Author(s)
      中西 匠、堀 優太、塩田 淑仁、吉澤 一成、佐藤 治
    • Organizer
      第15回分子科学討論会
  • [Presentation] コハク酸イミダゾリウム結晶中のプロトン伝導機構の理論的解析2021

    • Author(s)
      堀 優太、出倉 駿、井田 朋智、水野 元博、森 初果、重田 育照
    • Organizer
      第15回分子科学討論会
  • [Remarks] 有機固体電解質中のプロトン伝導メカニズムを解明~高効率な燃料電池の設計指針に~

    • URL

      https://www.tsukuba.ac.jp/journal/technology-materials/20210608140030.html?fbclid=IwAR2aR5oPVGLcV0MiQqZ-6H0um7o2y8imchfy1Sn-9_8_j-KknGRT17owfjk

  • [Remarks] 堀優太(筑波大学研究者総覧、TRIOS)

    • URL

      https://trios.tsukuba.ac.jp/researcher/0000004283

  • [Remarks] 堀優太(researchmap)

    • URL

      https://researchmap.jp/yuhori

URL: 

Published: 2022-12-28  

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