• Search Research Projects
  • Search Researchers
  • How to Use
  1. Back to project page

2019 Fiscal Year Research-status Report

電子伝導性配位構造体を基盤とした電極触媒による微視的エネルギー変換機構の解明

Research Project

Project/Area Number 19K15527
Research InstitutionNational Institute for Materials Science

Principal Investigator

坂牛 健  国立研究開発法人物質・材料研究機構, エネルギー・環境材料研究拠点, 主任研究員 (50756484)

Project Period (FY) 2019-04-01 – 2021-03-31
Keywords多電子・多イオン移動反応 / エネルギー変換・貯蔵反応 / 電極過程科学
Outline of Annual Research Achievements

本研究の目的は、基礎的なエネルギー変換反応を高効率に進行させるために必要な知見を得ることである。このために、構造が精密に制御された配位構造体を用いて、基本的なエネルギー変換反応の微視的機構を理解し、その理解に立脚して、目的の反応をより高効率化するための原理を明らかにすることを目指している。特に、本研究では、複数の電子と共に、複数のプロトンや、アニオン、カチオンが移動する、多電子・多イオン移動反応に注目している。
本年度(2019年度)は、上記の目的を達成するために、研究対象とするモデル物質系の確立に注力をした。本研究では、ヘキサアミノベンゼンを有機配位子として用いて銅イオンと共に合成した配位構造体が比較的高い結晶性とともに金属的な電子伝導性を示すことを見出し、それを基準物質とすることにした。この基準物質に対し、有機配位子をベンゼン骨格に3つのアミノ基と3つのヒドロキシ基と6つすべてヒドロキシ基で修飾されたものを用いて、銅イオンを用いて配位構造体を合成した。結果として、NからOと電気陰性度が大きくなるにつれてイオンの脱挿入に関わる酸化還元電位が貴になっていった。これは、酸化物で良く知られているInductive効果と呼ばれるもので、物質の電子構造のうち、金属に由来するものが、陰イオン(本研究の場合は有機配位子)との相互作用により変換したことを示している。
この結果により、配位構造体は、それを構成する有機配位子を様々に修飾することで、物質の電子構造が制御できることが示された。このことにより、適切な有機配位子と金属の組み合わせにより、よりエネルギー変換効率の高い材料が得られる可能性があると考えている

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

基本骨格が同じ有機配位子でも修飾の選択により、電気化学特性をも調節できることを確認したため

Strategy for Future Research Activity

2019年度において合成された配位構造体の電子特性を制御するために、様々な金属イオンを今回合成に成功した有機配位子に適用する。こうすることで、構造と電気化学特性の相関を明らかにし、今年度得られた物質をさらに高特性化するための基礎原理を確立することを目指す。

Causes of Carryover

消耗品の購入を必要最低限に留めることができたため、次年度使用額が生じた。これは、2020年度の消耗品購入に使用する予定である。

  • Research Products

    (12 results)

All 2020 2019 Other

All Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 7 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 3 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] Reversible Energy Storage in Layered Copper-Based Coordination Polymers: Unveiling the Influence of the Ligand’s Functional Group on Their Electrochemical Properties2020

    • Author(s)
      Amores Marco、Wada Keisuke、Sakaushi Ken、Nishihara Hiroshi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 124 Pages: 9215~9224

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c01486

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Quantum proton tunneling in multi-electron/-proton transfer electrode processes2020

    • Author(s)
      Sakaushi Ken
    • Journal Title

      Faraday Discussions

      Volume: 221 Pages: 428~448

    • DOI

      10.1039/C9FD00032A

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Quantum coherence in complex environments: general discussion2020

    • Author(s)
      B Alvertis Antonios、arford William、Bourne Worster Susannah、Leonard Jeremie、Litman Yair、Mannouch Jonathan、Manolopoulos David、Sakaushi Ken et al
    • Journal Title

      Faraday Discussions

      Volume: 221 Pages: 168~201

    • DOI

      10.1039/C9FD90076D

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Zero-point energy and tunnelling: general discussion2020

    • Author(s)
      Althorpe Stuart C.、Sakaushi Ken、et al
    • Journal Title

      Faraday Discussions

      Volume: 221 Pages: 478~500

    • DOI

      10.1039/C9FD90075F

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Emerging opportunities and future directions: general discussion2020

    • Author(s)
      Althorpe Stuart C.、Jones Garth、Kelly Aaron、Melander Marko、Rossi Mariana、Sakaushi Ken et al
    • Journal Title

      Faraday Discussions

      Volume: 221 Pages: 564~581

    • DOI

      10.1039/C9FD90077B

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Observations and theories of quantum effects in proton transfer electrode processes2020

    • Author(s)
      Sakaushi Ken、Lyalin Andrey、Taketsugu Tetsuya
    • Journal Title

      Current Opinion in Electrochemistry

      Volume: 19 Pages: 96~105

    • DOI

      10.1016/j.coelec.2019.11.001

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Observation of kinetic isotope effect in electrocatalysis with fully deuterated ultrapure electrolytes2019

    • Author(s)
      Sakaushi Ken
    • Journal Title

      Journal of Electroanalytical Chemistry

      Volume: 849 Pages: 113372~113372

    • DOI

      10.1016/j.jelechem.2019.113372

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 量子電極過程:1931年から2020年までの総括と今後の展望2020

    • Author(s)
      Ken Sakaushi
    • Organizer
      本化学会 第100春季年会 TIA連携プログラム探索事業「かけはし」量子反応シンポジウム
    • Invited
  • [Presentation] Quantum Effects in Proton Transfer at Electrified Surfaces2019

    • Author(s)
      Ken Sakaushi
    • Organizer
      The 81st Okazaki Conference: Forefront of Measurement Technologies for Surface Chemistry and Physics in Real-Space, k-Space, and Real-Time
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Modern Fundamental Electrode Process Science: Birth and Resurrection in Cambridge2019

    • Author(s)
      Ken Sakaushi
    • Organizer
      JSPS-EPSRC Core-to-Core International Workshop On Two-Dimensional Coordination Nanosheets
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Remarks]

    • URL

      https://researchmap.jp/sakaushi

  • [Remarks]

    • URL

      https://sites.google.com/site/sakaushiken/home

URL: 

Published: 2021-01-27  

Information User Guide FAQ News Terms of Use Attribution of KAKENHI

Powered by NII kakenhi