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2020 Fiscal Year Annual Research Report

電子伝導性配位構造体を基盤とした電極触媒による微視的エネルギー変換機構の解明

Research Project

Project/Area Number 19K15527
Research InstitutionNational Institute for Materials Science

Principal Investigator

坂牛 健  国立研究開発法人物質・材料研究機構, エネルギー・環境材料研究拠点, 主幹研究員 (50756484)

Project Period (FY) 2019-04-01 – 2021-03-31
Keywords多電子・多プロトン移動反応 / 電極触媒 / 電極過程科学 / 配位構造体 / エネルギー変換・貯蔵反応
Outline of Annual Research Achievements

本年度は、昨年度に引き続きモデル物質系の確立に注力し、得られた材料を電極触媒として水素発生反応および酸素還元反応に適用した。まず、得られた大きな成果として、配位構造体電極触媒の活性はpHに非常に大きく影響を受けることを確認した。これは、昨年度の成果より配位構造体は、それを構成する有機配位子を様々に修飾することで、物質の電子構造が制御できることが示されていたが、ある特定の有機配位子と金属の組み合わせでは、例えば強酸性環境では、配位構造が不安定になっているためと実験により示された。また、構造体によっては、水素発生反応の平衡電位に到達する前に構造体自体が還元反応を起こしてしまい、それにより電子伝導性が低下したためである可能性が示唆された。このため、当初、金属的な非常に高い電子伝導性を示す構造体であっても、目的の電気化学反応が進行する電位では、電子伝導性が低下してしまい、高い活性が出せないという問題が新たに浮上した。そのため、当該研究によって金属的電子伝導性配位構造体が電極触媒として機能することは、確認できたものの、目的の反応に高活性な同構造体を設計するには、その反応の平衡電位でも高い電子伝導を維持できるような特性を設計する必要があることが分かった。また、pHによって配位構造が不安定化する配位子と金属の組み合わせがそれなりにあることから、水素発生反応の平衡電位よりも卑な電位でも安定であることが、高特性と合わせて重要な要件であることがわかった。

  • Research Products

    (11 results)

All 2021 2020 Other

All Int'l Joint Research (2 results) Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 7 results,  Open Access: 1 results) Presentation (1 results) (of which Invited: 1 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] Yale University(米国)

    • Country Name
      U.S.A.
    • Counterpart Institution
      Yale University
  • [Int'l Joint Research] University of Jyvaskyla(フィンランド)

    • Country Name
      FINLAND
    • Counterpart Institution
      University of Jyvaskyla
  • [Journal Article] Computationally empowered design of emerging earth-abundant electrocatalysts toward electron- /proton-transferring energy conversion2021

    • Author(s)
      Sakaushi Ken、Uosaki Kohei
    • Journal Title

      Current Opinion in Electrochemistry

      Volume: 26 Pages: 100661~100661

    • DOI

      10.1016/j.coelec.2020.100661

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Tunable and Well-Defined Bimodal Porous Model Electrodes for Revealing Multiscale Structural Effects in the Nonaqueous Li-O2 Electrode Process2021

    • Author(s)
      Hara Yosuke、Ono Manai、Matsuda Shoichi、Nakanishi Kazuki、Kanamori Kazuyoshi、Sakaushi Ken
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 125 Pages: 1403~1413

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c10446

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Emergent electrochemical functions and future opportunities of hierarchically constructed metal-organic frameworks and covalent organic frameworks2021

    • Author(s)
      Hara Yosuke、Sakaushi Ken
    • Journal Title

      Nanoscale

      Volume: 13 Pages: 6341~6356

    • DOI

      10.1039/D0NR09167G

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Advances and challenges for experiment and theory for multi-electron multi-proton transfer at electrified solid-liquid interfaces2020

    • Author(s)
      Sakaushi Ken、Kumeda Tomoaki、Hammes-Schiffer Sharon、Melander Marko M.、Sugino Osamu
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 22 Pages: 19401~19442

    • DOI

      10.1039/D0CP02741C

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Tailoring the Electrochemical Properties of Two-Dimensional Bis(diimino)metal Coordination Frameworks by Introducing Co/Ni Heterometallic Structures2020

    • Author(s)
      Wada Keisuke、Maeda Hiroaki、Tsuji Takuya、Sakaushi Ken、Sasaki Sono、Nishihara Hiroshi
    • Journal Title

      Inorganic Chemistry

      Volume: 59 Pages: 10604~10610

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.0c01055

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Quantum electrocatalysts: theoretical picture, electrochemical kinetic isotope effect analysis, and conjecture to understand microscopic mechanisms2020

    • Author(s)
      Sakaushi Ken
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 22 Pages: 11219~11243

    • DOI

      10.1039/D0CP01052A

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Reversible Energy Storage in Layered Copper-Based Coordination Polymers: Unveiling the Influence of the Ligand’s Functional Group on Their Electrochemical Properties2020

    • Author(s)
      Amores Marco、Wada Keisuke、Sakaushi Ken、Nishihara Hiroshi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 124 Pages: 9215~9224

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c01486

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] On Emerging Energy Storage/Conversion Functions in Porous π-Conjugated Framework2021

    • Author(s)
      Ken Sakaushi
    • Organizer
      The 101st CSJ Annual Meeting (2021)
    • Invited
  • [Remarks]

    • URL

      https://researchmap.jp/sakaushi

URL: 

Published: 2021-12-27  

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