2019 Fiscal Year Research-status Report
核物質取扱い履歴推定に向けたウラン微粒子表面・内部の部位別化学状態分析手法の開発
| Project/Area Number |
19K15606
|
|---|
| Research Institution | Japan Atomic Energy Agency |
|---|
Principal Investigator |
蓬田 匠 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 原子力基礎工学研究センター, 研究職 (40743349)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2023-03-31
|
| Keywords | ウラン / 微粒子 / 顕微ラマン分光法 / 電子線後方散乱回折法 / マイクロX線吸収分光法 |
|---|
| Outline of Annual Research Achievements |
核燃料物質であるウランは様々な化合物形態(化学形)を持ち、原子力関連施設で行われるウラン濃縮や燃料製造など、各工程で異なる化学形のウランが用いられる。世界各国の原子力施設でウランの取り扱い時に発生する、数マイクロメートル(μm)程度のウラン粒子の化学形を判別できれば、各施設におけるウラン取扱い履歴の推定が可能になると期待される。これまで、顕微ラマン分光分析法を用いてウラン微粒子の分析がなされているが、化学形の判別できない微粒子が存在することが課題であった。そこで本研究では、可視光線、電子線、X線を用いた異なる分析法を組み合わせることで、直径数μmのウラン微粒子の化学形を判別可能な手法を開発する。
令和元年度は、本研究の初年度であり、X線を用いるマイクロX線吸収分光法によって、ウラン粒子の化学状態を判別できるかどうかを試験した。モデル化合物として、二酸化ウラン、硝酸ウラニル六水和物、過酸化ウラニル水和物の、三種類の化学形の異なるウラン酸化物を用いた。カーボンテープ上にウラン粉末を担持し、約0.5μmの大きさに集光されたX線マイクロビームを用いて、直径２μmから3μmのウラン微粒子のX線吸収端近傍構造(XANES)スペクトルを測定した。各化学形のウラン粒子のスペクトルはいずれも、カーボンテープに含まれた臭素の影響などを受けたためにXANESスペクトルのノイズが大きく、スペクトルの微細な変化が観測できなった。そのため、ウランの酸化数がともに6価である、硝酸ウラニル六水和物と過酸化ウラニル水和物の判別は困難であった。一方、ウランの酸化数が4価である二酸化ウラン粒子のXANESのピークトップは、ウランの酸化数が6価の他の粒子と比較して3 eV程度低エネルギー側にシフトした。この結果より、各粒子のXANESスペクトルから、ウランの酸化数が4価と6価の粒子を判別できることを明らかにした。
|
| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究課題では、顕微ラマン分光分析法、電子線後方散乱回折法、マイクロX線吸収分光法という異なる分光分析法を実験に用いる計画である。マイクロX線吸収分光法を用いた実験は、放射光施設を利用する都合上、最終年度に計画していたが、ビームタイムを確保できたために本年度前倒しして行った。
マイクロX線吸収分光法の測定結果から、XANESスペクトルのピークトップの違いを用いることで、４価のウラン酸化物粒子と6価のウラン酸化物粒子を判別できた。そのため、当初想定していた通り、マイクロX線吸収分光法がウラン粒子の酸化状態の判別に有効であることを裏付ける実験結果が得られたため、おおむね順調に進展していると判断した。
|
| Strategy for Future Research Activity |
ウラン粒子のマイクロX線吸収分光測定結果から、カーボンテープに含まれる臭素が信号雑音比を低下させる要因の一つと考えられた。したがって、基板上への粒子回収方法を変えることで、ウラン粒子のXANESスペクトルのノイズを低減できる見込みが得られた。そのため、基板上へ直接粒子を回収する手法を試験し、低ノイズのXANESスペクトルの取得を可能にすることで、硝酸ウラニル六水和物と過酸化ウラニル水和物の粒子の判別を試みる。
また、当初の予定通り、可視光線を用いた分析法として顕微ラマン分光法、電子線を用いた分析法として電子線後方散乱回折法を用いて、ウラン粒子の化学形態の判別を試みる。
|
| Causes of Carryover |
令和元年度においてビームタイムを確保できたため、最終年度に予定していたマイクロX線吸収分光実験を前倒しで実施した。装置類や消耗品の劣化や破損などを避けるために、顕微ラマン分光実験等に用いる実験器具類の購入を令和2年度に先送りにしたことで、次年度使用額が生じた。
次年度使用額は、令和2年度研究経費と合わせて、購入を先送りした実験器具類等、研究に必要な物品の購入費用として使用する。
|
Research Products
(3 results)
