都市大気中非吸湿性スス粒子の表面状態の測定と観察による評価

2019 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 19K20438
• Research Institution: Nagoya University
• Principal Investigator: 上田 紗也子 名古屋大学, 環境学研究科, 学振特別研究員(RPD) (00612706)
• Project Period (FY): 2019-04-01 – 2022-03-31
• Keywords: 大気エアロゾル粒子 / 黒色炭素 / 都市大気

Outline of Annual Research Achievements

化石燃料の燃焼から多く排出される黒い微粒子、ススは強い光吸収性を有するため、大気加熱効果や、積雪に含まれた際の雪解けの加速による地球温暖化への影響が懸念されている。スス粒子などの非吸湿性粒子の場合、二次粒子物質の付着による吸湿性・雲凝結核能の獲得が粒子の寿命に関わる。本研究では、初期の変質に関連し得る非吸湿性粒子の表面状態に着目し、排出源におけるスス粒子の表面状態のばらつきを評価することを目的としている。非吸湿性粒子の場合、吸湿性粒子と比べて雲凝結核活性するのに高い過飽和度が必要であり、さらに、その過飽和度は粒子の表面状態に強く依存する。本研究では、比較的高い過飽和度での雲凝結核能を詳細に調べることで、非吸湿性粒子の表面状態の評価を試みた。当該年度は、12月から1月に東京都新宿区にある東京理科大学において、都市大気観測と試験粒子を用いた実験を行った。移動度別粒子サイズ分級器、凝結核粒子個数濃度および雲凝結核能度測定器（CCN計）を配管し、粒子の表面状態の測定のためのシステムを設置した。このシステムで見積もられる接触角を評価するため、親水性のスス粒子の標準試料、および既知サイズの撥水性の粒子としてポリスチレンラテックスの標準粒子を用いて試験測定を行った。大気エアロゾル粒子の観測の際は、参考のため、サイズ別粒子個数濃度、スス濃度およびCO2濃度の測定を行った。さらに、透過型電子顕微鏡による観察のための試料を採取した。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当該年度は、CCN計を用いた新たな測定手法により、都市大気中の非吸湿性粒子の表面状態および水との接触角の測定を試みた。東京理科大学での観測は、東京理科大学の三浦和彦教授と森樹大助教に主要な測器と場所に関するご協力を頂いて実施した。当初、東京理科大学に借用する予定であったCCN計は不具合があったため、同装置を所有する広島大学の岩本洋子准教授に依頼し、観測の際も測器の設置と試験測定についてご協力頂いた。11月末に東京理科大学にて観測準備を行い、12月から観測システムを構成して測定を開始、1月初めに観測を終了した。大気観測の前後に同システムを利用して標準粒子の測定を行った。実際にCCN計を動作させたところ、メーカー表示の最高過飽和度に設定することができず、当初の予定より低い過飽和で測定することになった。また、観測後に行った校正実験の解析から、実際の過飽和度は設定値よりさらに低いことが明らかとなった。このような事情により、当初予定していたように、非吸湿性粒子に対する幅広い接触角に対して細かく測定値を得ることはできなかった。代わりに、非吸湿性粒子の臨界過飽和度よりわずかに低い過飽和度に対する測定値を得たため、これに基づいて微量な吸湿性物質の付着状況を評価することができる。観測では、個々の粒子の形状観察のため、当該年度に購入した自動サンプラーにより透過型電子顕微鏡観察用の試料を得ており、今後、表面状態の測定値と粒子観察のデータを比較する予定である。以上のように、測定に関して予定からの変更があったものの、問題事項にも適応して観測を進めることができており、研究は概ね順調と言える。

Strategy for Future Research Activity

観測で取得したデータについて、現在、解析を進めている。まずは、データ形式の統一や汚染の影響を受けたデータのスクリーニングを行った上で、観測期間の粒子表面状態の時系列変化を評価する。本観測では年末年始の人の移動に変化のある期間やスス濃度が大きく増減するイベントが含まれており、このようなイベントに対する粒子表面状態との対応がどのようであるか、本観測データから見られると期待している。また、観測データの解析と合わせて採取した試料について、透過型電子顕微鏡による個別粒子の分析を行う予定である。透過型電子顕微鏡は、申請者が現在の研究で利用している名古屋大学超高圧電子顕微鏡施設のJEM2100plus（日本電子）を利用する。現在、新型コロナウィルスの感染拡大予防のため、施設の機器利用が制限されているが、状況が改善された際には透過型電子顕微鏡による観察を進めたい。透過型電子顕微鏡を用いた分析では、粒子形態観察に加え、必要に応じて電子線回折像の解析、エネルギー分散型X線分析装置による元素分析を行い、スス粒子の個数割合、微細構造、ススに付着する有機物などの形状・化学組成を調べる。今後、測定されたデータ、および透過型電子顕微鏡で観察するススや有機物粒子の表面状態を比較することで、排出源でのスス粒子の表面状態のばらつきとその変化要因を明らかにする予定である。

Causes of Carryover

概ねの所要額を使用したがわずか（1%）に未使用額が生じた。次年度は、東京理科大学での観測の際に採取した試料について、透過型電子顕微鏡による個別粒子の分析を行う。生じた次年度使用額は、名古屋大学超高圧電子顕微鏡施設のJEM2100plus（日本電子）の利用料および観察に必要な消耗品の購入にあてる予定である。