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2022 Fiscal Year Research-status Report

Development of a novel method for investigating radical species produced by electron-molecule collisions

Research Project

Project/Area Number 19K21862
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

渡邉 昇  東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (90312660)

Project Period (FY) 2019-06-28 – 2024-03-31
Keywords原子・分子物理
Outline of Annual Research Achievements

本課題は、イオンの運動量イメージング技術を活用し、電子衝突で誘起される分子の結合開裂で生じた高活性中性解離種を光イオン化した後に分析するという新規測定法の開発を目的としている。その達成に向け、電子衝撃イオン化で生じた非弾性散乱電子と解離イオンとを同時計測する解離イオン同時計測EELS装置の散乱領域へ中性解離種を光イオン化する機構を導入するべく研究を進めた。また、装置改造への取り組みと並行して、中性解離種の測定対象として想定しているSF6などの分子に対して電子-イオン同時計測実験を行い、イオンイメージングの最適な測定条件を精査するともに、親イオン分子の解離メカニズムに対する知見を蓄積してきた。これに加え、昨年度の研究により見出した、反転対称性を持つ分子でありながらも解離イオンの放出角度分布に非対称性が生じるという特異な現象に対し、より詳細な調査を行っている。さらに、理論からのアプローチとして、四塩化炭素の電子励起散乱断面積の計算を行った。本分子の上層大気中における光解離で生成するClラジカルが、オゾン層破壊に顕著な役割を果たすことが知られているが、その引き金となる紫外・真空紫外光吸収で生じる電子励起状態については、未解明な点が多い。そこで、電子散乱断面積が個々の電子励起状態を反映した特徴的な移行運動量依存性を示す特質を利用し、高精度理論計算を報告されている実験値と比較することで電子励起バンドの再帰属を行うとともに、分子振動が電子励起確率に与える影響を調べた。その結果、上層大気中でのCl生成にCCl非対称性伸縮振動が大きく影響することを突き止め、論文として報告している。この理論研究を通し、開発中の中性解離種のイメージング法をCCl4へ用いれば、その解離メカニズムの精査が可能となる見通しが得られた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

新型コロナウイルス蔓延による影響などで、中性解離種の光イオン化機構の導入に遅れが生じていることと、現有装置による予備実験に基づく測定条件の検討により、装置の改造計画に変更が必要となったため。

Strategy for Future Research Activity

現有の解離イオン同時計測EELS装置の衝突領域へ、中性解離種を光イオン化する機構の導入する装置改造の完成を目指す。真空チェンバー外部に配置する光源からのイオン化光を導入するフランジを増設するとともに、光経路を構築する予定である。なお、測定では、中性種のイオン化に先立ち電子衝撃で生じたイオン種の除去が必要となる。これは、入射電子パルス通過後にパルス電場を印加することで実現するが、予備実験の結果から、比較的質量の大きなイオン種の短時間での除去には当初予定よりも高い電場印加が必要とされることが明らかになっている。そのために購入した高圧パルス電源を用いるが、電場印加時に生じるノイズ信号の除去などの種々の課題へ対処する。装置改造後に基本的な分子を対象とした実験を開始し、測定手法を確立する予定である。

Causes of Carryover

現有の解離イオン同時計測EELS装置を用いた予備実験により測定条件を調査した結果、中性解離種を光イオン化する機構の導入に必要な装置改造についての再検討が必要となり、物品の購入などが遅れたために次年度使用額が生じた。令和5年度には、計画に必要な物品を調達し、装置の完成を目指す。

  • Research Products

    (5 results)

All 2023 2022

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results)

  • [Journal Article] Theoretical Study of Valence Shell Excitation by Electron Impact in CCl<sub>4</sub>2023

    • Author(s)
      Watanabe Noboru、Takahashi Masahiko
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry A

      Volume: 127 Pages: 1866~1873

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.2c08619

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] A joint experimental and theoretical study of the valence electron momentum distributions of trans-stilbene2022

    • Author(s)
      Watanabe Noboru、Kume Kenichi、Takahashi Masahiko
    • Journal Title

      Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena

      Volume: 259 Pages: 147240~147240

    • DOI

      10.1016/j.elspec.2022.147240

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Symmetry breaking in electron-impact dissociative ionization of CO<sub>2</sub> and N<sub>2</sub>2022

    • Author(s)
      Noboru Watanabe, Masahiko Takahashi
    • Organizer
      37th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] CO<sub>2</sub>とN<sub>2</sub>の電子衝撃イオン化解離おける対称性の破れ2022

    • Author(s)
      渡邉昇, 髙橋正彦
    • Organizer
      原子衝突学会第47回年会
  • [Presentation] 対称分子の電子衝撃イオン化解離に現れる対称性の破れ2022

    • Author(s)
      渡邉昇, 髙橋正彦
    • Organizer
      第16回分子科学討論会

URL: 

Published: 2023-12-25  

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