2019 Fiscal Year Research-status Report
太陽光照射下での蒸気バブル生成を活用した光触媒―水素生成技術の高効率化
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19K21932
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
名村 今日子 京都大学, 工学研究科, 助教 (20756803)
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| Project Period (FY) |
2019-06-28 – 2021-03-31
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| Keywords | 水分解 / マイクロバブル / 光熱変換 / 太陽光 / 光触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
化石燃料の枯渇が危惧される中，水素を利用したクリーンなエネルギー循環創成への期待が高まっている．中でも光触媒を用いた太陽光―水分解による水素生成は広く研究されてきた．しかし未だにその量子効率は低く，大規模な実用化に至っていない．本研究では，積極的な蒸気バブルの生成と周辺対流制御によって水素生成効率向上を目指している．今年度は主に，蒸気バブルの生成及び周辺対流制御に関する原理確認を行った．まず，既存の顕微鏡を改変して，気泡と対流の発生の観察を行う装置を作製した．太陽光によるバブルおよび対流の発生が可能であることを実証するため，ソーラーシミュレーターを装置に組み込んだ．作製した観察装置を用いて実験を行なった結果，擬似太陽光を光熱変換薄膜に照射することで蒸気バブルを発生し，壁面近傍で数十mm/s以上の流速を実現することに成功した．また，最も流れが早い部分では，流速がm/sオーダーになる可能性も示唆された．この対流を用いることで，触媒反応速度を向上させることができると期待する． さらに，作動流体として，水・アルコール混合液の利用の検討も行った．作製した光熱変換薄膜にレーザー光を照射し，水・アルコール混合液を局所加熱した．このとき生成するバブル及び対流に水アルコール混合比が与える影響を調べた．その結果，アルコール濃度によってバブルの生成ダイナミクスが劇的に変化する様子を捉えることに成功した．この結果を応用すると，水を脱気することなく，強い対流を生成することができる．来年度は，これらの成果を踏まえ，実際に水の分解の効率向上に挑戦する．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度は，当初の研究計画に基づいて，観察系の作製・擬似太陽光を用いたバブルの生成及び対流の発生の原理確認・水アルコール混合液を用いた対流増強に関する研究を行った．
まず，観察系の作製および擬似太陽光を用いたバブルの生成及び対流の発生の原理確認については，概ね順調に進展している．本課題開始以前に，レーザー光を用いた蒸気バブルの生成および急激な対流の発生は実現していたが，ソーラーシミュレータを用いた対流発生には至っていなかった．そこでまず，レーザー光を用いてバブル及び対流発生に必要な照射光密度やスポット系，水中溶存気体量などを詳しく調べた．そして，ソーラーシミュレーターを用いた急激な対流の発生に成功した．また観察系には予定通り，ソーラーシミュレーターのほか，評価用のUV光とレーザー光の同時照射装置も組み込んでおり，今後の光触媒反応の評価のための予備実験を行なった．光触媒反応に用いる薄膜についても，その作製と特性評価を別途行なっており，来年度に向けた準備も順調に進んでいる．
一方，水アルコール混合液を用いた対流増強についても，概ね順調に進展している．発生する対流の増強方法として，水の脱気は水中での気体生成と相反する．そこで，水を脱気することなく，対流を増強する方法として，水アルコール混合液に着目していた．本年度は，アルコール添加された水中でのバブルの生成ダイナミクスを詳細に調べることで，対流増強の糸口を掴んだ．本成果については，現在論文執筆中である．以上より，本研究は当初計画どおりに進展していると言える．
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| Strategy for Future Research Activity |
今後は，これまでに作製した観察用実験系を用いて，薄膜の水素生成特性に蒸気バブルが与える影響の評価及びバブルを用いた水分解効率向上をめざす．具体的な研究計画は以下の通りである:
まず，動的斜め蒸着法を用いて，光熱変換特性及び光触媒特性を持つ，TiO2ナノコラム/Auナノ粒子薄膜を作製する．ただし，薄膜への光の照射方向や波長範囲に合わせて薄膜の光学特性を設計し，作製を行う．薄膜の光触媒特性については，これまでメチレンブルーの分解反応によって評価し，良好な結果を得てきた．本件研究では，紫外LED照射下およびソーラーシミュレーター照射下において，水分解効率を評価する．水の分解効率測定には，ガスクロマトグラフィーを用いる．
これに並行して，バブルと対流の発生が水の分解効率に与える影響を評価する．これまでに明らかにした対流発生条件を参考にして，薄膜薄膜に紫外LEDと可視/近赤外レーザーの同時照射を行うことで，バブル及び対流発生が水素生成効率に与える影響を明らかにする．特に，アルコール添加量や種類を調整することで空気バブル及び蒸気バブルを生成し，それらが水素生成効率に与える影響の差を調べる．ただし，アルコールが水と同時に分解されることが考えられるので，アルコール濃度の経時変化を測定しながら実験を行う．最終的には光源を太陽光シミュレーターに変更し，太陽光照射下での水素発生効率を評価する．また，TiO2ナノコラム/Auナノ粒子薄膜のナノ構造が水素発生効率に与える影響についても検討する．
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| Causes of Carryover |
まず，次年度使用額が発生した理由について，本年度購入予定であったソーラーシミュレーターを予定よりも安価に手に入れることができたことが挙げられる．さらに，発表にかかる旅費について，他財団からの助成金を得ることができたため，支出を抑えることができた．また，消耗品については，当初薄膜材料として予定していた金よりも安価な薄膜材料の使用についても検討を行なったため，支出を抑える結果となった．人件費に関しては，学生が自身の勉学のため，装置の加工を手がけたため，支出を抑える結果となった．以上の事由により，次年度使用額が発生した．
これを受けて，次年度は以下の計画で助成金を有効利用することとした．初年度の実績により，光触媒反応実験の実験条件が計画を上回ることがわかった．そこでより系統的，統計的な光触媒実験を行うために，当初計画よりも多くの薄膜材料・流体実験用セル・ガスクロマトグラフィー消耗品類が必要となる．次年度使用額は主にこれら消耗品の購入に充てる．
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