固液界面近傍の水分子及びイオンの状態に基づく氷の不均質核生成の理解

2019 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 19K21938
• Research Institution: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology
• Principal Investigator: 稲田 孝明 国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 研究グループ長 (60356491)
• Project Period (FY): 2019-06-28 – 2022-03-31
• Keywords: 核生成 / 過冷却 / 氷 / 界面 / イオン

Outline of Annual Research Achievements

氷点下で動作する熱機器において、固体表面上で氷が発生する現象（不均質核生成）を制御することは重要な課題である。本研究では、固体表面近傍の水分子の状態に基づいて、氷の不均質核生成の理解を深めることを目的とする。具体的には、氷の発生を促進する固体表面の結晶構造や電気的特性を明らかにし、その固体表面上での氷の不均質核生成現象を測定・解析し、固体表面の特性と氷発生の相関を調べることによって、氷の不均質核生成の新しいメカニズムを提唱する。今年度は、氷核活性の高いヨウ化銀（AgI）の単結晶粒子の作成を試み、単結晶粒子のモルフォロジーを顕微鏡観察で評価した。
AgI粒子の作成手法として、いくつかの手法を試みた。硝酸銀（AgNO3）水溶液とヨウ化ナトリウム（NaI）水溶液を反応させてAgI粒子を形成し、ろ過、洗浄、乾燥の過程を経て、粒子の大きさや形状（モルフォロジー）を評価した。粒子の評価には光学顕微鏡及び電子顕微鏡を用いた。水溶液への高分子添加条件や各種反応条件が、AgI粒子の大きさやモルフォロジーに及ぼす影響を調べ、特異な結晶面を有するマイクロメートルオーダーの単結晶粒子の作成を目指し、現在も条件の最適化を行っている。
また次年度以降の計画に備えて、得られたAgIの単結晶粒子を用いて、予備的に電気泳動測定と氷核活性測定を行った。電気泳動測定からは、AgI粒子の作成方法によって異なるゼータ電位を示すことがわかり、粒子表面の電気的特性に関しての予備的な知見を得ることができた。氷核活性測定では、AgI粒子の作成方法によっては、粒子ごとの氷核活性のばらつきを抑制できることが確認できた。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

今年度は、本研究で使用する氷核活性の高いヨウ化銀（AgI）の単結晶粒子の作成、及びそのモルフォロジーの評価を計画していた。いくつかのAgI粒子の作成方法を試行し、本研究の目的に適った特異な結晶面を有するマイクロメートルオーダーの単結晶粒子の作成を目指した。
その結果、高分子の添加条件や各種反応条件が、AgI粒子の大きさやモルフォロジーに影響を及ぼすことを確認しつつ、氷核活性の測定に適した粒子の作成を模索したが、現状では粒子の作成方法を最適化するまでには至っていない。しかし、氷核活性の測定に重要な特異な結晶面を有するモルフォロジーを一部実現することができ、次年度前半にはAgI粒子の作成方法を確立できる見込みである。さらに次年度に計画しているAgI粒子の電気的特性や氷核活性特性の測定に関して、予備的な検討を行うことができた。粒子の作成方法によるゼータ電位の変化や、氷核活性特性の変化など、今後の研究進展に向けて必要な予備的な知見を十分に得ることができた。
以上の結果を得たことで、当初の計画通りおおむね順調に研究が進展していると自己評価している。

Strategy for Future Research Activity

今年度の研究がおおむね計画通りに進展したため、来年度も当初の計画通り研究を推進する予定である。まずは今年度に引き続いて、特異な結晶面を有するマイクロメートルオーダーのAgI単結晶粒子の作成方法を最適化する。今年度試行した粒子作成方法に基づいて、諸条件を最適化する計画であるが、結果に応じて別のAgI粒子作成方法を試行する可能性もある。
AgI粒子の作成方法の確立後は、AgI粒子表面の電気的特性を電気泳動測定によって評価する。電解質水溶液中でイオンの価数や濃度を変えてゼータ電位を解析することにより、各種条件に対するAgI粒子表面の電気特性を明らかにしていく。さらに、作成したAgI粒子の氷核活性を、所定の粒子数を含んだ電解質水溶液の数十マイクロメートルオーダーの液滴中で測定する。光学顕微鏡による観察から液滴ごとに氷の核生成温度を測定し、核生成温度の分布から核生成速度を解析する。電解質のイオンの価数や濃度を変えて、核生成速度がどのように変化するかを評価していく計画である。
以上の計画が順調に進捗した場合には、それぞれの測定結果に基づいて、AgI粒子表面の電気的特性と氷核活性との相関についての考察を開始する。その過程で、氷の不均質核生成の理解に向けて測定手法の妥当性を検証し、必要に応じて測定手法や測定項目を見直していく予定である。

Causes of Carryover

今年度は、所属機関で使用可能な機器や試薬を用いてほとんどの実験を遂行でき、また計画していた学会の参加を取りやめたために、物品費（消耗品費）及び旅費の使用を当初の計画よりも削減でき、全体の使用額を633,193円減額することができた。次年度の研究を効率的に推進するため、このうち233,193円を次年度の物品費（消耗品費）として、400,000円を次年度の人件費として使用する計画である。これらの金額を加えた次年度の助成金使用計画は、物品費1,183,193円、旅費100,000円、人件費・謝金1,300,000円、その他50,000円の予定となる。