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2020 Fiscal Year Research-status Report

Elucidation of operation mechanisms of next-generation high-luminance organic light-emitting devices

Research Project

Project/Area Number 19K21955
Research InstitutionUniversity of Tsukuba

Principal Investigator

丸本 一弘  筑波大学, 数理物質系, 准教授 (50293668)

Project Period (FY) 2019-06-28 – 2022-03-31
Keywords有機発光デバイス / 素子動作機構 / 電子スピン共鳴 / 発光電気化学セル / 有機イオントロニクス
Outline of Annual Research Achievements

本研究は発光電気化学セル(LEC)の素子動作機構を分子レベルで解明し、素子高特性化を目指すことを目的とする。電荷ドーピング状態や形成過程等について電子スピン共鳴(ESR)分光によるオペランド直接観測を行い、従来手法では成し得なかった微視的な観点からLECの動作機構の解明を行う。
初年度は青色発光Hostポリマーと三重項-三重項消滅(TTA)ポリマーを用いたLEC素子を作製し、Hostポリマーの場合は、p型ドーピング後にn型ドーピングが、TTAポリマーの場合は、n型ドーピング後にp型ドーピングがそれぞれ進行するドーピング過程を見出している。今年度は、初年度の研究を確立させると共に、HostポリマーとTTAポリマーの両方を発光層に用いて、発光ダイオードと同様に発光過程にTTAを利用したLEC素子を作製し、オペランドESR研究を進め、ホスト・ゲスト系のドーピング過程を研究した。更に、HostポリマーやTTAポリマーのカチオンとアニオンの密度汎関数理論(DFT)計算を行い、観測されているESR信号の結果と比較することで、上記の3つのLECの電荷ドーピング過程を確立した。
また、熱活性化遅延蛍光(TADF)材料3ACR-TRZを用いたLECのESR研究も実施した。ホスト材料CBPのみ用いたCBP-LEC、TADF材料のみを用いた3ACR-TRZ -LEC、ホスト材料とTADF材料の両方を用いたCBP:3ACR-TRZ-LECの3種類のLECのオペランドESR測定を行い、印加電圧下のESR測定を行い、発光に伴いESR信号の増加を観測した。それぞれのESR信号のFitting結果とDFT計算結果を用いて、印加電圧上昇と共に増加するCBPカチオン、3ACR-TRZカチオン、CBPアニオン、3ACR-TRZアニオンの信号を同定し、これら3つのLECの電荷ドーピング過程を解明することが出来た。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本年度、新たにCBP-LEC、3ACR-TRZ-LEC、CBP:3ACR-TRZ-LECの3種類のLEC等も作製し、発光に伴う電荷ドーピング状態について微視的な観点での解明を行うために、オペランドESR測定等を行った。
まず、電流密度-電圧-輝度特性評価で、電極界面での電気二重層の形成過程と電荷ドーピング過程を観測することができた。発光については、同じ材料を用いたOLEDと同様な緑色発光を確認できた。なお、今回、ESR信号の同定を行いやすくするために、通常使用される正孔輸送層PEDOT:PSSを使用せずにLECを作製したため、輝度は低かった。
CBP-LEC、3ACR-TRZ-LEC、CBP:3ACR-TRZ-LECのESR信号はバイアス変化に伴い変化し、ESR信号から算出したスピン数により、電荷ドーピング状態の変化が立証された。3種類のLECのESR信号から得られたFitting結果とDFT計算結果を比較して、ESR信号の変化はそれぞれの発光材料のホールと電子によるドーピングに由来することが分かり、ドーピング過程を考察することができた。CBP-LECに関しては、発光開始までCBPカチオン由来の信号が観測され、発光直前からCBPアニオン由来の信号も追加で観測された。3ACR-TRZ-LECに関しては、発光開始まで3ACR-TZRカチオン由来の信号が観測され、発光開始から3ACR-TZRアニオン由来の信号も追加で観測された。CBP:3ACR-TRZ-LECに関しては発光前にCBPカチオンと3ACR-TRZカチオン由来の信号が観測され、発光開始からCBPアニオンと3ACR-TRZアニオン由来の信号が追加で観測された。
これらの結果はTADF材料を用いたホスト・ゲスト系のLECの電荷ドーピング状態についてより深い知見を与え、今後のデバイス性能向上に一助となると考えられる。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度は、令和2年度の研究を発展させると共に、更に新たなTADF材料(例えばDACT-II等)や燐光材料(例えばIr(ppy)3等)を用いたLECのESR研究にも取り組み、LECにおける電荷ドーピング状態を確立する。また、異なるイオン液体(例えば[THA][BF4]等)や、異なる光活性層のホール輸送材料(例えばPVK等)や電子輸送材料(例えばOXD-7等)を使用して、LECの素子構造を変化させ、どのような電荷ドーピング過程が生じているのか、比較研究も進める。これまでのLECのESR研究により、発光に伴い電荷ドーピングに由来するスピン数の増加を観測しており、LECでは電極界面だけでなく、バルク材料全体に電荷ドーピングが進んでいることが示されている。そして、印可電圧の変化に伴い、異なる材料におけるカチオンやアニオンの電荷ドーピング状態を明らかに出来ている。上記の異なる発光材料や素子構造についてオペランドESR研究を実施し、これらの現象が普遍的に得られるのかを明らかにする。そして、LECのドーピング過程の解析により、LECの動作機構の本質を分子レベルのミクロな観点から理解し、LECの系統的な電荷状態の解明や発光原理の解明を進める。更には素子特性向上のため、得られた情報に基づいて素子材料・構造の選定やホスト・ゲストの配合比等を最適化し、更なる高効率なLECの開発を行う予定である。

Causes of Carryover

次年度使用額が生じた理由は、新型コロナウィルスの流行により、参加予定の学会が中止になったため。
使用計画は、次年度に参加予定の学会の参加費に使用する予定である。

  • Research Products

    (27 results)

All 2021 2020 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (8 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 8 results,  Open Access: 7 results) Presentation (16 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 4 results) Remarks (2 results)

  • [Int'l Joint Research] Bhabha Atomic Research Centre/All India Jat Heroes’ Memorial College/CSIR-National Physical Laboratory(インド)

    • Country Name
      INDIA
    • Counterpart Institution
      Bhabha Atomic Research Centre/All India Jat Heroes’ Memorial College/CSIR-National Physical Laboratory
  • [Journal Article] Spin-states in MoS2 thin-film transistors distinguished by operando electron spin resonance2021

    • Author(s)
      Tsunetomo Naho、Iguchi Shohei、Wierzbowska Malgorzata、Ueda Akiko、Won Yousang、Heo Sinae、Jeong Yesul、Wakayama Yutaka、Marumoto Kazuhiro
    • Journal Title

      Communications Materials

      Volume: 2 Pages: 27-1-10

    • DOI

      10.1038/s43246-021-00129-y

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Synthesis and color development mechanism of Li2CoTi3O8 cyan pigments: effect of synthetic temperature2020

    • Author(s)
      KIMURA Saho, KANEKO Yuki, MARUMOTO Kazuhiro, SUZUKI Yoshikazu
    • Journal Title

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      Volume: 128 Pages: 260-266

    • DOI

      10.2109/jcersj2.20037

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Facile light-initiated radical generation from 4-substituted pyridine under ambient conditions2020

    • Author(s)
      Nakayama Ami, Kimata Haru, Marumoto Kazuhiro, Yamamoto Yohei, Yamagishi Hiroshi
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 56 Pages: 6937-6940

    • DOI

      10.1039/d0cc02538k

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Analyses of PTzNTz Polymer Solar Cells Using ESR Spectroscopy2020

    • Author(s)
      Xue Dong, Kamiya Shinpei, Saito Masahiko, Osaka Itaru, Marumoto Kazuhiro
    • Journal Title

      Journal of Photopolymer Science and Technology

      Volume: 33 Pages: 97-102

    • DOI

      10.2494/photopolymer.33.97

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Effect of Passivation on the Interface between Perovskite and Donor-Acceptor Copolymer-based Hole-transport Layer in Perovskite Solar Cells2020

    • Author(s)
      Nishihara Yoshihiko, Onozawa-Komatsuzaki Nobuko, Zou Xiangtao, Marumoto Kazuhiro, Chikamatsu Masayuki, Yoshida Yuji
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 49 Pages: 1341-1344

    • DOI

      10.1246/cl.200497

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Operando direct observation of spin-states and charge-trappings of blue light-emitting-diode materials in thin-film devices2020

    • Author(s)
      Osawa Fumiya, Marumoto Kazuhiro
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 10 Pages: 18800-1-12

    • DOI

      10.1038/s41598-020-75668-4

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Anionic Conduction Mediated Giant n-type Seebeck Coefficient in Doped Poly(3-hexylthiophene) Free-standing Films2020

    • Author(s)
      Meets Bharti, A. Singh, A. K. Debnath, A. K. Chauhan, K. P. Muthe, S. K. Gupta, Kazuhiro Marumoto, T. Mori, D. K. Aswal
    • Journal Title

      Materials Today Physics

      Volume: 16 Pages: 100307-1-13

    • DOI

      10.1016/j.mtphys.2020.1000307

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Deterioration mechanism of perovskite solar cells by operando observation of spin states2020

    • Author(s)
      Watanabe Takahiro, Yamanari Toshihiro, Marumoto Kazuhiro
    • Journal Title

      Communications Materials

      Volume: 1 Pages: 96-1-9

    • DOI

      10.1038/s43246-020-00099-7

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Operation mechanisms and microscopic characterizations of organic and perovskite solar cells2021

    • Author(s)
      Kazuhiro Marumoto
    • Organizer
      One Week International Faculty Development Programme on Recent Advancements in Chemical Sciences and Environmental Engineering (RACSEE-2021)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 3元系PTzBT高分子太陽電池の光誘起ESR分光及び素子劣化機構の解明2021

    • Author(s)
      薛冬、斎藤慎彦、尾坂格、丸本一弘
    • Organizer
      第68回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] 三重項-三重項消滅を用いた青色発光電気化学セルの電荷・スピン状態のオペランESR分光研究2021

    • Author(s)
      戸沢日馨、河村佳歩、勝俣潤哉、福島大介、木暮希望、板東晃徳、濱松浩、下位幸弘、丸本一弘
    • Organizer
      第68回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] 電子スピン共鳴分光を用いたCFRP複合材料の劣化状態のスピン状態観測と劣化機構研究2021

    • Author(s)
      薛冬、中村友映、稲井聡志、金子侑樹、秋山陽久、三浦俊明、下位幸弘、今井祐介、島本太介、杉本慶喜、丸本一弘
    • Organizer
      第68回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] PEDOT:PSS電気化学トランジスタの電荷・スピン状態と分子配向の観測2021

    • Author(s)
      稲井聡志、金子侑樹、山添昌人、丸本一弘
    • Organizer
      第68回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] Direct Observation of Charge State and Transfer in Inverted Perovskite Solar-Cell Materials2020

    • Author(s)
      Kazuhiro Marumoto
    • Organizer
      International E-Conference on Green Chemistry for Sustainable Development, Faculty of Science
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Operand Direct Observation of Charge States and their Transfer in Inverted Perovskite Solar Cells2020

    • Author(s)
      Kazuhiro Marumoto
    • Organizer
      INTERNATIONAL VIRTUAL CONFERENCE ON GREEN CHEMISTRY FOR CLEAN ENVIRONMENT, PAHER University
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] ELUCIDATION OF DETERIORATION MECHANISM OF TERNARY POLYMER SOLAR CELLS USING LIGHT-INDUCED ESR SPECTROSCOPY2020

    • Author(s)
      Dng Xue, Masahiko Saito, Itaru Osaka and K. Marumoto
    • Organizer
      The 30th International Photovoltaic Science and Engineering Conference (PVSEC-30) & Gloval Photovoltaic Conference 2020 (GPVC2020)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] オペランドミクロ解析による高効率ペロブスカイト太陽電池の電荷状態の解明と素子性能の制御・向上2020

    • Author(s)
      丸本一弘
    • Organizer
      JST筑波大学新技術説明会
    • Invited
  • [Presentation] 光誘起ESRを用いた三元系高分子太陽電池の劣化機構の解明2020

    • Author(s)
      薛冬、斎藤慎彦、尾坂格、丸本一弘
    • Organizer
      第59回電子スピンサイエンス学会年会
  • [Presentation] 炭素繊維強化プラスチック(CFRP)複合材料の劣化状態のESR分光研究2020

    • Author(s)
      中村友映、稲井聡志、金子侑樹、秋山陽久、三浦俊明、下位幸弘、今井祐介、島本太介、杉本慶喜、丸本一弘
    • Organizer
      第59回電子スピンサイエンス学会年会
  • [Presentation] 青色発光電気化学セルの電荷状態のオペランドESR分光研究2020

    • Author(s)
      戸沢日馨、河村佳歩、勝俣潤哉、福島大介、木暮希望、板東晃徳、濱松浩、下位幸弘、丸本一弘
    • Organizer
      第59回電子スピンサイエンス学会年会
  • [Presentation] 導電性高分子PEDOT:PSSを用いた有機電気化学トランジスタのESR研究2020

    • Author(s)
      稲井聡志、金子侑樹、山添昌人、丸本一弘
    • Organizer
      第59回電子スピンサイエンス学会年会
  • [Presentation] 順構造ペロブスカイト太陽電池の正孔輸送層界面における電荷移動の光誘起ESR研究2020

    • Author(s)
      鄒 湘涛、渡邊 孝弘、木全 晴、薛 冬、嶋崎 愛、Minh Anh Truong、若宮 淳志、丸本 一弘
    • Organizer
      MRM Forum 2020
  • [Presentation] P3HTを用いた順構造ペロブスカイト太陽電池の電荷状態の光誘起ESR解明2020

    • Author(s)
      戴 文超、鄒 湘涛、木全 晴、本橋 真優、薛 冬、中村 智也、若宮 淳志、丸本 一弘
    • Organizer
      MRM Forum 2020
  • [Presentation] 逆構造スズペロブスカイト太陽電池の界面電荷移動のESR直接観測2020

    • Author(s)
      Wang Yihuang、本橋 真優、木全 晴、薛 冬、佐伯 昭紀、中村 智也、若宮 淳志、丸本 一弘
    • Organizer
      MRM Forum 2020
  • [Remarks] 丸本研究室ホームページ

    • URL

      https://www.ims.tsukuba.ac.jp/~marumoto_lab/

  • [Remarks] Home page of Marumoto laboratory

    • URL

      https://www.ims.tsukuba.ac.jp/~marumoto_lab/index-e.html

URL: 

Published: 2021-12-27  

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