2020 Fiscal Year Annual Research Report
Highly selective hydrogen separation using carbon nanosheet membrane
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19K22087
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| Research Institution | Kumamoto University |
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Principal Investigator |
木田 徹也 熊本大学, 大学院先端科学研究部(工), 教授 (70363421)
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| Project Period (FY) |
2019-06-28 – 2021-03-31
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| Keywords | 酸化グラフェン / プロトン伝導 / 水素 / 透過膜 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
酸化グラフェン(GO)は、グラファイトを酸化した後、層剥離することによって大量に得られるシート状のナノ炭素材料である。我々はこの材料を部分還元することで、プロトン導電性とともに電子導電性が表れることを見出した（Chem. Mater. 26, 5598 (2014)）。GOが混合導電性を示すことに着想を得て、水素透過膜の開発を行った。水素透過は確認できたものの、再現性が不良であったため、GO膜のプロトン導電性の向上を図った。Ce4+などの金属カチオンを添加することでナフィオンと同程度のプロトン導電率が発現した。また、Ceイオンをドープした酸化グラフェン膜を用いて水蒸気電解デバイスを構築できることを確認した。さらにこのCe-GO膜にPt/C電極触媒を取り付けて70~90℃で水素透過試験を行った結果、水素の透過を確認できた。インピーダンス測定の結果、80℃でプロトン導電性が最大値を示し、70℃付近で電子導電性が発現したことから、プロトン導電率と水素透過量の間には明瞭な関連性があることが判明した。さらに、Heは透過しないことを認めた。熱およびUV照射法で部分還元を行ったが、膜の酸素含有率はプロトン導電率と電子導電率に大きく影響し、両者が最大となる還元度および還元手法の開発が重要であることがわかった。一方触媒無しの場合、水素とHe両方の透過が観察された。これは、触媒層が無いため膜が薄く、加熱処理によって膜にミクロ孔が生成したためと考えられる。また、加湿しない場合にはプロトン伝導が生じず水素透過は生じなかった。以上の結果から、ミクロ孔を介した透過ではなく、電気化学的な水素透過が生じたと結論した。
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