2021 Fiscal Year Research-status Report

非断熱性を取り入れた原子価結合局在電子波束法による動的化学結合理論

Research Project

Project/Area Number	19K22173
Research Institution	Tokyo Woman's Christian University
Principal Investigator	安藤耕司東京女子大学, 現代教養学部, 教授 (90281641)
Project Period (FY)	2019-06-28 – 2023-03-31
Keywords	電子ダイナミクス / 電子分極効果 / 凝縮系シミュレーション
Outline of Annual Research Achievements	１．　凝縮系における電荷移動過程を記述するための反応自由エネルギー面を、束縛密度汎関数理論（Constrained Density Functional Theory, CDFT）による第一原理分子動力学シミュレーションから計算する新手法を昨年度に開発したが、今年度はこの手法におけるサンプリングを効率化するために、配位数反応座標によるアンブレラサンプリングを併用することによって、計算コストの高いエネルギーギャップ反応座標の計算頻度を低減させる方法を開発し、その精度を検証した。２．　嗅覚受容体タンパク質mOR-EGによる香り分子オイゲノールの認識の分子機構を解明するための、脂質二重膜と溶媒水を含めた大規模分子動力学シミュレーションの解析を昨年度に引き続き継続した。とくに、昨年度に見出したタンパク質残基間の動的相関が伝達していく興味深い現象のメカニズムについて、統計的な解析を進めるために、リガンド結合のサンプリング手法の再検討を行った。３．　甘味料の甘味度とオクタノール/水分配係数の相関を電子状態計算から検証した。次に、味覚受容体タンパク質とリガンド分子の相互作用について、分子動力学シミュレーションとフラグメント分子軌道計算による解析を実行した。４．　局在波束を基底とする原子価結合理論に基づき、電子ダイナミクスのポテンシャルエネルギー面を計算する新手法を、水素およびヘリウム原子の高次高調波発生スペクトル計算に応用した。従来法とは異なり、任意性のあるパラメータを用いずに、適切な電子ダイナミクスポテンシャル面が得られることを確認した。波動関数の詳細な解析により、高次高調波発生のメカニズムについて新たな知見を得た。
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 3: Progress in research has been slightly delayed. Reason 2020年度に引き続き、2021年度も新型コロナウイルス感染拡大防止のために、大学は対面授業と遠隔授業のハイフレックス形式を導入することとなり、諸対応のために研究時間を十分に取ることができなかった。局在電子波束理論による電子ダイナミクスのポテンシャルエネルギー曲面の計算と高次高調波発生スペクトルの計算に一定の進展があり、原著論文の執筆と追加データの計算を実行している。来年度には論文投稿する見込みである。
Strategy for Future Research Activity	当初の研究計画のうち、電子ダイナミクスのポテンシャルエネルギー面と高次高調波発生スペクトルの計算については、現在執筆中の原著論文をもってひとまず一段落とし、今後は凝縮系への応用へ向けた手法開発、すなわち波束の局在性を利用した電子群分離近似の整備を行う。それを液体やタンパク質のシミュレーションに応用し、動的電子分極効果を探求する。その次に、原子核と電子の動的結合を解析する理論を構築し、金属クラスター中におけるプロトン移動や電子輸送における電子相関と格子振動の影響を調べる。
Causes of Carryover	新型コロナウイルス感染拡大防止のために、国内外への出張旅費がゼロとなったこと、また、初年度に購入したGPUワークステーションによって当初の予想以上の並列化効率が見込めることがわかったため、次年度にもう１台のGPUワークステーションを購入し、さらに大規模な計算の実行を進める。