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2019 Fiscal Year Research-status Report

Creation of inorganic composite nanocatalysts to realize electrochemical amino acid synthesis

Research Project

Project/Area Number 19K22205
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

山内 美穂  九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 教授 (10372749)

Project Period (FY) 2019-06-28 – 2022-03-31
Keywordsアミノ酸 / TiO2 / アナターゼ / 電気化学
Outline of Annual Research Achievements

再生可能エネルギー由来の電気エネルギーを使ってアミノ酸を合成するための複合無機ナノ触媒の創製と電気化学反応システムの構築を行うことを目的とする。
本年度は、アミノ酸合成電極となる様々な複合酸化物の合成を行なった。既報を参考にして、ゾルゲル法を用いてTiO2、ホウ素ドープTiO2、NドープTiO2、AlドープTiO2、B-NドープTiO2、Al-NドープTiO2、B-AlドープTiO2、B-N-AlドープTiO2の合成を行った。XRDパターンの測定により合成した試料の回折ピークはアナターゼ型のTiO2の回折ピークと同様の位置に観測されたことから、いずれの試料も結晶構造はアナターゼ型であることがわかった。B-N-AlドープTiO2は10 °から20 °と20 °から35 °にブロードなハローピークが観測された。このことから、B-N-Alドープ酸化チタンはアモルファス成分が多く存在していることが明らかとなった。SEM-EDS測定の結果、いずれの試料においても窒素が検出されなかったことから、試料には窒素はドープができていないと考えられる。一方でホウ素とアルミニウムはドープを行ったTiO2から検出がされたため、ホウ素とアルミニウムドープをしたTiO2が合成できていると考えられる。
次にアナターゼTiO2を使ったアミノ酸合成に挑戦した。窒素源としてアンモニアを用い、TiO2電極上でアミノ酸合成を行なったところ、アミノ酸合成のFaradaic効率は20%以下と低いものであった。次に、別の窒素源を用いて実験を行なったところ、TiO2上でアミノ酸が効率よく生成することが明らかとなった。今後、多様な複合酸化物を使ったアミノ酸合成を行うつもりである。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初、アンモニアを用いて純粋なTiO2上でアミノ酸合成を行なった場合、アミノ酸を効率よく作製することができなかったが、水酸化アミンを利用することでアミノ酸が効率よくできることが明らかとなった。今後、複合酸化物を使ったアミノ酸合成に挑戦する。

Strategy for Future Research Activity

NO3-イオンを電気化学的にNH3に変換する電極触媒を作製する。酸化物の還元力は、アナターゼTiO2の伝導帯の底のエネルギー位置により規定される。NO3-イオンがCuPd/TiO2上で電気化学的にNH3へ変換されない場合は、TiO2にZrを混合して伝導帯の下端の位置を上昇させることで、NO3-イオンのNに電子が供与されやすい状況を作り出す(ZrO2の伝導帯の底は高い位置にあるため)。さらに、pH値を調整してプロトン付加の速度を増大させることで効率良くNH3を生成することができる。

  • Research Products

    (12 results)

All 2020 2019

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 6 results) Book (3 results)

  • [Journal Article] Electrosynthesis of amino acids from biomass-derivable acids on titanium dioxide2019

    • Author(s)
      Fukushima Takashi、Yamauchi Miho
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 55 Pages: 14721~14724

    • DOI

      DOI: 10.1039/c9cc07208j

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electrochemical hydrogenation of non-aromatic carboxylic acid derivatives as a sustainable synthesis process: from catalyst design to device construction2019

    • Author(s)
      Sadakiyo Masaaki、Hata Shinichi、Fukushima Takashi、Juh?sz Gergely、Yamauchi Miho
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 21 Pages: 5882~5889

    • DOI

      doi.org/10.1039/C8CP07445C

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Catalytic enhancement on Ti-Zr complex oxide particles for electrochemical hydrogenation of oxalic acid to produce an alcoholic compound by controlling electronic states and oxide structures2019

    • Author(s)
      Yamauchi M.、Hata S.、Eguchi H.、Kitano S.、Fukushima T.、Higashi M.、Sadakiyo M.、Kato K.
    • Journal Title

      Catalysis Science & Technology

      Volume: 9 Pages: 6561~6565

    • DOI

      doi.org/10.1039/C9CY01541H

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 高効率物質変換のための無機ナノ粒子触媒の創製2020

    • Author(s)
      M. Yamauchi
    • Organizer
      日本物理学会 第75回年次大会(2020年)
    • Invited
  • [Presentation] Nanomaterials to achieve electrochemical hydrogenation for efficient materials conversions2019

    • Author(s)
      M. Yamauchi
    • Organizer
      12th China-Japan Joint Symposium on Metal Cluster Compounds
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Inorganic Nanomaterials to Achieve Efficient Electrochemical Hydrogenation for Energy Storage and Materials Conversions2019

    • Author(s)
      M. Yamauchi
    • Organizer
      7th Asian Conference on Coordination Chemistry
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 水素化を介した無機ナノ粒子上での高効率エネルギー変換2019

    • Author(s)
      山内美穂
    • Organizer
      日本金属学会 2019年秋期講演大会
    • Invited
  • [Presentation] Inorganic Nanocatalysts to Achieve Efficient Electrochemical Hydrogenation for Energy Storage and Materials Conversions2019

    • Author(s)
      M. Yamauchi
    • Organizer
      ETA-ICAT joint symposium on catalysis
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Inorganic Nanocatalysts for Efficient Power Storage into liquid2019

    • Author(s)
      M. Yamauchi
    • Organizer
      2nd International Conference on Materials Science and Chemistry
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Book] 月刊「ケミカルエネジニアリング」2020

    • Author(s)
      福嶋 貴, 北野 翔, 山内 美穂
    • Total Pages
      4
    • Publisher
      化学工業社
  • [Book] 月刊「化学」2020

    • Author(s)
      福嶋 貴, 山内 美穂
    • Total Pages
      4
    • Publisher
      化学同人
  • [Book] 月刊「ケミカルエネジニアリング」2019

    • Author(s)
      福嶋 貴, 北野 翔, 山内 美穂
    • Total Pages
      6
    • Publisher
      蛹門ュヲ蟾・讌ュ遉セ

URL: 

Published: 2021-01-27  

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