2020 Fiscal Year Research-status Report
完全trans型ペロブスカイト酸窒化物強誘電体の実現と光電変換応用
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19K22227
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
廣瀬 靖 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 准教授 (50399557)
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| Project Period (FY) |
2019-06-28 – 2022-03-31
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| Keywords | 強誘電体 / 酸窒化物 / エピタキシャル薄膜Å |
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| Outline of Annual Research Achievements |
強誘電体の光起電力効果は、極性を再プログラミング可能な光センサーや高効率太陽電池への応用が期待されている。本研究では、浅い窒素2pバンドにより可視光吸収を示すペロブスカイト型酸窒化物に注目し、熱力学的に準安定な強誘電相である完全trans型アニオン配列をもつ薄膜の合成に挑戦する。そのための方法として、エピタキシャル歪みによるtrans型配列の安定化を(1)表面エネルギーを利用した自己組織化および(2)Aサイトカチオンへの孤立電子対の導入による正方晶歪みの増強と組み合わせる。
本年度は、人工超格子作成技術を応用したtrans型結晶のトップダウン合成の準備として、単一ターゲットを用いたペロブスカイト酸化物/酸窒化物超格子の合成に取り組んだ。RHEED振動をモニターしながらLaVOxターゲットをレーザーアブレーションし、RFラジカルソースのシャッターを開閉して周期的にNラジカルを供給することで、明瞭な超格子反射ピークを示すLaVO3/LaVO3-xNx薄膜の成長に成功した。しかし、二次イオン質量分析によるアニオン組成の深さ方向分析の結果、LaVO3層にも一定量のNが含まれることがわかった。このようなNの層間拡散はLnN/TiO2超格子によるtrans型LnTiO2Nの合成においても検討すべき課題である。並行して、孤立電子対をもつカチオン（Sn2+、Bi3+)を含む酸窒化物の合成にも取り組んだ。パイロクロア型Sn2Ta2O7のエピタキシャル薄膜をNH3フロー下で熱処理することで、トポタクティックにNを導入することに成功した。また、当初計画には含まれなかった進展として、走査型電子顕微鏡を用いた逆光電子ホログラフィー法が、薄膜中のアニオン配列の評価に有効なことを明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
コロナ禍による研究活動への制約により、全般的に計画よりも進捗が遅れている。このため、研究期間を1年間延長する。
具体的な進捗状況について、LnTiO2N薄膜のLnN層とTiO2層を1層ずつ交互に堆積するトップダウン合成に関しては、予備検討をほぼ完了し、層間でのNの拡散などの技術的な課題を明確にした。孤立電子対を有するAサイトカチオンを含む酸窒化物の合成に関しては、酸化物薄膜のトポタクティックな窒化反応によって、気相成長が困難なSn2+を含む酸窒化物を得たことが重要な成果である。
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| Strategy for Future Research Activity |
LnN/TiO2超格子によるtrans型ペロブスカイト酸窒化物のトップダウン合成およびSn2+をAサイトに含むペロブスカイト酸窒化物の合成を中心に進める。前者については、Nの層間拡散を抑制するために低温での成長を試みる。後者に関しては、酸化物薄膜のトポタクティック窒化反応や反応性固相エピタキシー法も試みる。有望な薄膜が得られたら、直線偏光X線吸収微細構造分光や断面STEM-EELS観察、逆光電子ホログラフィーによるアニオン配列評価と、圧電応答顕微鏡や強誘電体テスターを用いた強誘電性の評価を進める。上記化合物の合成が困難な場合は、最近の理論計算により間接型の強誘電性が予想された非ペロブスカイト型酸窒化物強誘電体のエピタキシャル成長を検討する。
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| Causes of Carryover |
当該助成金は、コロナ禍による研究活動への制約により、計画していた実験を行うことができずが生じたものである。これらの実験を行うための物品費や旅費等に使用する。
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