2020 Fiscal Year Annual Research Report
単一分子エネルギーアップコンバージョンの機構解明と高効率化
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19K23591
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| Research Institution | Institute of Physical and Chemical Research |
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Principal Investigator |
今井 みやび 国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 特別研究員 (50845815)
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| Project Period (FY) |
2019-08-30 – 2021-03-31
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| Keywords | 走査トンネル顕微鏡 / 単一分子 / エネルギーアップコンバージョン / 励起子ダイナミクス / 電子ダイナミクス / 光電流 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
エネルギーアップコンバージョン(UC)発光とは、物質に入射する量子よりも高エネルギーの発光が得られる現象である。この現象の利用により様々なエネルギー変換現象を高効率化・高機能化できると期待され、UC発光現象に関する研究は盛んに行われてきた。しかし、これまで高い空間分解能でUC発光を計測する手法が存在せず、単一分子レベルでUC発光の詳細な機構は解明されていない。
本研究の目的は、走査トンネル顕微鏡(STM)を用いてUC発光を引き起こす電子・励起子ダイナミクスを単一分子レベルで解明することである。入射する量子としてエネルギー変換デバイスで特に重要な電子と光の2種類を用いた。
まず、STMに光検出機構を融合した光STMを用い、NaCl /Ag(111)基板上の無金属フタロシアニン単一分子の発光を計測した。この手法では、探針から単一分子への電荷注入によって励起子を生成し、エレクトロルミネッセンス(EL)を計測する。ELスペクトルでは、第一励起状態からの発光ピークが1.81eVに現れた。ELの印加電圧依存性を調べたところ、-1.35 V以下でELが生じた。この結果は-1.35 ~ -1.80 Vでは、注入電荷のエネルギー(1.35 ~ 1.80 eV)より発光が高エネルギー（1.81 eV）なUC発光が生じることを意味する。電子伝導特性の結果と合わせ、電流励起された単一分子UC発光の機構解明に成功した。
次に、光励起された分子UCの機構解明に取り組むため、光STMに波長可変レーザーを組み合わせ、レーザーエネルギーを自動掃引するシステムを構築した。この装置を用いてレーザーエネルギーに対する単一分子フォトルミネッセンス(PL)強度の計測(PL励起スペクトル)をサブnmの空間分解能で実現した。さらに、単一分子から生じる光電流を原子分解能で観測し、その機構を解明することに世界で初めて成功した。
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