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2009 Fiscal Year Annual Research Report

酸素八面体金属酸化物モレキュラーシーブの創成と新触媒機能

Research Project

Project/Area Number 20246116
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

上田 渉  Hokkaido University, 触媒化学研究センター, 教授 (20143654)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 竹口 竜弥  北海道大学, 触媒化学研究センター, 准教授 (30227011)
定金 正洋  広島大学, 大学院・工学研究科, 准教授 (10342792)
Keywords金属酸化物 / 酸素八面体配位 / モレキュラーシーブ / 小分子吸着 / 結晶構造 / 無機材料合成 / 酸化一還元特性 / 触媒反応
Research Abstract

本年度はユニット合成に関する根幹となる論文を発表し、触媒分野における5族、6族を主構成元素とする酸化物触媒の新しい合成方法論を提示した。
この考えに基づき、前駆体水溶液のpHを変化させることで斜方晶系と三方晶系のMoV複合金属酸化物触媒の結晶つくりわけ制御が可能であり、また使用するMo原料試薬のNH_4/Mo比を減少させると三方晶の生成pH範囲が広がることを見出した。水熱合成溶液中のモリブデン-酸素の5角形ユニットを有するMo_<72>V_<30>組成のポリオキソモリブデート濃度のpHとNH_4/Mo比依存性を調査し、三方晶の生成には低pHで5角形ユニットが安定に存在することが必須であることを明確にした。また、結晶成長に対する水熱合成温度の影響も検討し、高結晶性斜方晶Mo_3VO_x酸化物の合成に成功した。
また,ユニット合成をMoやV以外の5族、6族を主構成元素とする複合酸化物の合成に展開し、類似構造体がMo-Nb-O,W-Nb-O,W-Ta-O,Nb-O,Nb-V-Oでも生成することを見出した。特に、Mo-Nb-Oは、棒状粒子が乱雑に積み重なる形でワームホール型のメソ孔性物質を構成し、Nb比の上昇に伴い棒状粒子が発達することによって粒子間の間隙が大きくなり、孔径が大きくなることを見出した。同様のことはNb-Oにおいても起こり、極めて単純なNb_2O_5触媒でありながら、極めて効率よく芳香族のベンジルアルコールによるアルキル化に活性を示し、アルキル化物を得ることができた。通常酸化ニオブは酸触媒として知られ、この反応にも活性を示すが、本研究で合成した触媒活性に及ぶものではなく、ミクロ細孔構造形成の重要さが触媒反応においても明確となった。

  • Research Products

    (17 results)

All 2010 2009 Other

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results) Presentation (12 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Synthesis of Orthorhombic Mo-V-Sb Oxide Species by Assembly of Pentagonal Mo_6O_<21> Polyoxometalate Building Blocks2009

    • Author(s)
      M.Sadakane, K.Yamagata, K.Kodato, K.Endo, K.Toriumi, Y.Ozawa, T.Ozeki, T.Nagai, Y.Matsui, N.Sakaguchi, W.D.Pyrz, D.J.Buttrey, D.A.Bolm, T.Vogt, W.Ueda
    • Journal Title

      Angew.Chem.Int.Ed. 48

      Pages: 3782-3786

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] High Catalytic Efficiency of Nanostructured Molybdenum Trioxide in the Benzylation of Arenes and an Investigation of the Reaction Mechanism2009

    • Author(s)
      F.Wang, W.Ueda
    • Journal Title

      Chem.Eur.J. 15

      Pages: 742-753

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Catalytic behavior of AMoO_x(A=Ba, Sr)in oxidation of 2-propanol2009

    • Author(s)
      J.Kubo, W.Ueda
    • Journal Title

      Mater.Res.Bull. 44

      Pages: 906-912

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Selective oxidation of alcohols using novel crystalline Mo-V-O oxide as heterogeneous catalyst in liquid phase with molecular oxygen2009

    • Author(s)
      F.Wang, W.Ueda
    • Journal Title

      Catal.Today 144

      Pages: 358-361

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 結晶構造場におけるアルカンの酸化的活性化2010

    • Author(s)
      上田渉
    • Organizer
      高難度選択酸化反応研究会シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京工業大学(東京)
    • Year and Date
      2010-01-23
  • [Presentation] 酸素八面体モレキュラーシーブ態を有する結晶性Mo酸化物触媒2009

    • Author(s)
      上田渉
    • Organizer
      石油学会九州・沖縄支部30周年記念沖縄大会
    • Place of Presentation
      沖縄産業支援センター(沖縄)
    • Year and Date
      2009-12-18
  • [Presentation] 高次元構造化する固体選択酸化触媒2009

    • Author(s)
      上田渉
    • Organizer
      第42回酸化反応討論会
    • Place of Presentation
      東北大学片平キャンパス(宮城)
    • Year and Date
      2009-11-14
  • [Presentation] New Complex Metal Oxide Catalysts for Chemical and Energy Conversion2009

    • Author(s)
      W.Ueda
    • Organizer
      19th Annual Saudi-Japan Symposium
    • Place of Presentation
      KFUPM(サウジアラビア・ダーラン)
    • Year and Date
      2009-11-09
  • [Presentation] 結晶性MoV複合酸化物生成におけるアニオン性ユニットの形成とカウンターカチオンの効果2009

    • Author(s)
      遠藤敬介、定金正洋、上田渉
    • Organizer
      第104回触媒討論会
    • Place of Presentation
      宮崎大学(宮崎)
    • Year and Date
      2009-09-30
  • [Presentation] Redoxに伴う斜方晶Mo_3VO_x酸化物のミクロ細孔性変化2009

    • Author(s)
      大村俊平、古田戸克倫、定金正洋、上田渉
    • Organizer
      第104回触媒討論会
    • Place of Presentation
      宮崎大学(宮崎)
    • Year and Date
      2009-09-30
  • [Presentation] 低炭素社会のための酸化触媒2009

    • Author(s)
      上田渉
    • Organizer
      触媒学会長野地区講演会
    • Place of Presentation
      信州大学(長野)
    • Year and Date
      2009-09-18
  • [Presentation] Microporous Materials Based on Octahedral Molybdenum Oxide2009

    • Author(s)
      W.Ueda, M.Sadakane, D.Buttrey
    • Organizer
      Europacat IX
    • Place of Presentation
      サラマンカ大学(スペイン・サラマンカ)
    • Year and Date
      2009-09-02
  • [Presentation] Zeolitic Redox Mo_3VO_x Oxides with Micoropore2009

    • Author(s)
      W.Ueda, S.Ohmura, K.Kodato, T.Kuranishi, F.Wang, M.Sadalane, D.Buttrey
    • Organizer
      ZMPC2009
    • Place of Presentation
      早稲田大学(東京)
    • Year and Date
      2009-08-06
  • [Presentation] W置換型斜方晶系Mo-V-O系複合金属酸化物の合成2009

    • Author(s)
      中谷浩介、定金正洋、上田渉
    • Organizer
      第49回オーロラセミナー
    • Place of Presentation
      登別万世閣(北海道)
    • Year and Date
      2009-07-23
  • [Presentation] Catalytically Selective Oxidation of Alcohols over Crystalline Mo-V-O Complex Oxide2009

    • Author(s)
      F.Wang, W.Ueda
    • Organizer
      6th World Congress on Oxidation Catalysis
    • Place of Presentation
      リール大学(フランス・リール)
    • Year and Date
      2009-07-10
  • [Presentation] 結晶性Mo_3Vo_x触媒を用いた水中エタン選択酸化挙動2009

    • Author(s)
      定金正洋、藤澤拓己、上田渉
    • Organizer
      石油学会第52回年会
    • Place of Presentation
      タワーホール堀越(東京)
    • Year and Date
      2009-05-20
  • [Remarks]

    • URL

      http://www.cat.hokudai.ac.jp/ueda/

URL: 

Published: 2011-06-16   Modified: 2016-04-21  

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