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2010 Fiscal Year Annual Research Report

無機固体に構築した不斉反応場を利用する実用的不斉触媒の開発

Research Project

Project/Area Number 20360362
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

實川 浩一郎  大阪大学, 基礎工学研究科, 教授 (50235793)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 水垣 共雄  大阪大学, 基礎工学研究科, 准教授 (50314406)
満留 敬人  大阪大学, 基礎工学研究科, 助教 (00437360)
Keywords触媒反応 / 固体触媒 / 不斉反応 / ハイドロタルサイト / 反応場 / マクロリガンド / アミノ酸 / 環境調和型反応
Research Abstract

本研究では21世紀の化学が目指すグリーンケミストリーを実現する触媒を開発するため、結晶性無機固体化合物が形成する層間を触媒反応の場として有効利用する、新規な不斉反応システムの構築を行なった。本研究の今での結果および過去の論文報告を検討すると、従来の固体触媒では設計が困難であった単核金属活性中心を固体表面に設計できれば、その近傍に固定化した認識点との相互作用を誘導し、目的とする触媒が開発できる。既に不斉中心を持つ触媒活性種を層間に固定した新規触媒では高い不斉選択性の発現に成功したので、本年度はそれをさらに展開し、1.高い不斉選択性を発現させるための必須条件となる固体表面をマクロリガンドとする金属錯体触媒種の固定化と、2.不斉反応場を形成するためのアミノ酸を中心とするハード配位子の設計を検討した。
1. 結晶性層状化合物であるハイドロタルサイトの結晶化法を制御することで、従来よりも結晶性の高いハイドロタルサイトを調製することに成功した。また、層状粘土鉱物であるハイドロタルサイトを用いた新たな高結晶性無機固体の創成法を見出し、触媒表面解析装置を用いた固定化触媒の表面状態の解析および得られた結果をもとに、より高選択的な固体不斉触媒への展開を行い有意な結果を得ている。
2. 生体分子であり安価で容易に入手できるアミノ酸の利用は、金属を必要としない新しい有機触媒系として注目される。このハイドロタルサイトは、有機分子の吸着能をもつことから、ハイドロタルサイトへのアミノ酸分子の固定化による固定化不斉触媒の開発に着手している。現在、各種アミノ酸分子のスクリーニングと反応条件の探索から、不斉源及び酸化活性種として最適な構造の探索を行っている。

  • Research Products

    (14 results)

All 2011 2010 Other

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results) Presentation (8 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Creation of a Monomeric Vanadate Species in an Apatite Framework as an Active Heterogeneous Base Catalyst for Michael Reactions in Water2010

    • Author(s)
      Kaneda, K.; Hara, T.; Hashimoto, N.; Mitsudome, T.; Mizugaki, T.; Jitsukawa, K.
    • Journal Title

      Catal.Today

      Volume: 152 Pages: 93-98

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Creation of High-Valent Manganese Species on Hydrotalcite and Its Application to Catalytic Aerobic Oxidation of Alcohols2010

    • Author(s)
      Nagashima, K.; Mitsudome, T.; Mizugaki, T.; Jitsukawa, K.; Kaneda, K.
    • Journal Title

      Green Chem.

      Volume: 12 Pages: 2142-2144

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Supported monomeric vanadium, catalyst for dehydration of amides to form nitrile2010

    • Author(s)
      Sueoka, S.; Mitsudome, T.; Mizugaki, T.; Jitsukawa, K.; Kaneda, K.
    • Journal Title

      Chem.Commun.

      Volume: 46 Pages: 8243-8245

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Development of Heterogeneous Olympic Medal Metal Nanoparticle Catalysts for Environmentally Benign Molecular Transformations Based on the Surface Properties of Hydrotalcite2010

    • Author(s)
      Kaneda, K.; Mitsudome, T.; Mizugaki, T.; Jitsukawa, K.
    • Journal Title

      Molecules

      Volume: 15 Pages: 8988-9007

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Supported Gold and Silver Nanoparticles for Green Catalytic Deoxygenation of Epoxides into Alkenes2010

    • Author(s)
      Mitsudome, T.; Noujima, A.; Mikami, Y.; Mizugaki, T.; Jitsukawa, K.; Kaneda, K.
    • Journal Title

      Angew.Chem.Int.Ed.

      Volume: 49 Pages: 5545-5548

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 後周期遷移金属ナノ粒子触媒を用いた選択的な官能基変換反応2011

    • Author(s)
      實川浩一郎
    • Organizer
      触媒学会西日本地区第1回触媒化学研究発表会
    • Place of Presentation
      大阪大学(招待講演)
    • Year and Date
      2011-01-14
  • [Presentation] Synthesis of alkyl lactates from triose catalyzed by reusable solid acids using montmorillonite2010

    • Author(s)
      Mizugaki T.; Al-Amsyar, S. M.; Mitsudome T.; Jitsukawa K.; Kaneda K.
    • Organizer
      Pacifichem 2010
    • Place of Presentation
      Honolulu, USA
    • Year and Date
      20101215-20101220
  • [Presentation] Highly efficient dehydration of amides to nitriles catalyzed by vanadium-grafted hydrotalcite2010

    • Author(s)
      Sueoka S.; Mitsudome T.; Mizugaki T.; Jitsukawa K.; Kaneda K.
    • Organizer
      Pacifichem 2010
    • Place of Presentation
      Honolulu, USA
    • Year and Date
      20101215-20101220
  • [Presentation] Vanadium oxide grafted on hydrotalcite as a highly efficient catalyst for the dehydration of amides2010

    • Author(s)
      Sueoka S.; Mitsudome T.; Mizugaki T.; Jitsukawa K.; Kaneda K.
    • Organizer
      7th International Vanadium Symposium
    • Place of Presentation
      Toyama, Japan
    • Year and Date
      20101006-20101009
  • [Presentation] オリンピック金属ナノ粒子触媒を用いた環境調和型官能基変換反応2010

    • Author(s)
      満留敬人・三上祐輔・能島明史・水垣共雄・實川浩一郎・金田清臣
    • Organizer
      第106回触媒討論会
    • Place of Presentation
      山梨大学
    • Year and Date
      20100915-20100918
  • [Presentation] 高結晶性ハイドロタルサイト表面固定化ルテニウム触媒を用いた高効率アルコール酸化反応2010

    • Author(s)
      関崇宏・満留敬人・水垣共雄・實川浩一郎・金田清臣
    • Organizer
      第3回触媒表面化学研究発表会
    • Place of Presentation
      関西大学
    • Year and Date
      2010-10-15
  • [Presentation] Completely Chemoselective Reduction of Nitroaromatics Using a Hydrotalcite-Supported Silver Nanoparticle Catalyst2010

    • Author(s)
      Mikami, Y.; Noujima, A.; Mitsudome, T.; Mizugaki, T.; Jitsukawa, K.;Kaneda, K.
    • Organizer
      3rd Int.IUPAC Conference on Green Chemistry
    • Place of Presentation
      Ottawa, Canada
    • Year and Date
      2010-08-16
  • [Presentation] High Performance Catalysts Using Olympic Metal Nanoparticles for Green Organic Synthesis2010

    • Author(s)
      Kaneda, K.; Mitsudome, T.; Mizugaki, T.; Jitsukawa, K.
    • Organizer
      国際会議(Frontiers of Chemistry : From Molecules to Systems)
    • Place of Presentation
      Paris, France
    • Year and Date
      2010-05-21
  • [Remarks]

    • URL

      http://www.chenga.es.osaka-u.ac.jp/jitsukawalabo/index-j.html

URL: 

Published: 2012-07-19  

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