2009 Fiscal Year Annual Research Report
空気を酸化剤とするメタンの部分酸化による窒素を含まない水素・合成ガスの製造
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20560722
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| Research Institution | Kansai University |
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Principal Investigator |
鈴木 俊光 Kansai University, 付置研究所, 研究員 (70026045)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
三宅 孝典 関西大学, 環境都市工学部, 教授 (00351495)
池永 直樹 関西大学, 環境都市工学部, 准教授 (20232209)
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| Keywords | 合成ガス / 水素 / 部分酸化 / 酸化ニッケル / 酸化クロム / 酸化マグネシウム / 格子酸素 / 触媒 |
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| Research Abstract |
メタンなどの炭化水素から、合成ガス・水素を製造する新しい方法として、エネルギー効率が高く、起動と停止が比較的容易で、純酸素製造設備などが不要な方法の基礎的な開発を行った。すなわち、固体の金属酸化物の格子酸素を酸化剤としてメタンの部分酸化を行った。高性能な金属酸化物として昨年度の酸化鉄-酸化イットリウム複合酸化物触媒に代えニッケル酸化物を用い、メタンとの反応を700～800℃で行った。
NiOを分散・複合化する酸化物につき検討したところ、MgOを複合化すると(1)式の反応が副反応の炭素析出も少なく進行した。さらに、活性を向上させるため検討を行い,Cr_2O_3を添加することにより、高い合成ガス選択性が得られることが分かった。このとき、反応温度700℃においてメタン転化率92.6%、水素選択率81.6%、CO選択率66%を得た(1式)。このとき複合酸化物中のNiOは金属Niへ還元されていた。酸化剤の複合酸化物を再生するために、メタンと反応後の触媒層へ空気を導入すると、還元されたNiは酸化されて元の複合金属の原子価状態NiOに戻った。このように再生された複合酸化物とメタンの反応を行ったところ、最初の複合酸化物とメタンの反応とほぼ等しいメタン転化率、水素、CO選択率で{1}式の反応が起こった。
(2)式の再酸化中の出口ガスは放出し、(1)式のメタンと複合酸化物との反応における生成物から、窒素を含まない水素、COを得る。(1)および(2)の操作を交互に繰り返し連続的に合成ガスを得ることが出来た。
CH_4+NiO(Cr_2O_3-MgO)→CO+2H_2+Ni(1)
Ni+Air→NiO+N_2(2)
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