2020 Fiscal Year Annual Research Report
Material design and mechanistic study of carbon electro-catalysts for fuel cells
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20H00316
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| Research Institution | University of Tsukuba |
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Principal Investigator |
中村 潤児 筑波大学, 数理物質系, 教授 (40227905)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
有賀 克彦 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, MANA主任研究者 (50193082)
神原 貴樹 筑波大学, 数理物質系, 教授 (90204809)
武安 光太郎 筑波大学, 数理物質系, 助教 (90739327)
岡田 晋 筑波大学, 数理物質系, 教授 (70302388)
近藤 寛 慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 教授 (80302800)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 燃料電池 / 窒素ドープカーボン触媒 / 酸素還元反応 / ピリジン型窒素 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
窒素ドープカーボン触媒は白金を使用しない燃料電池カソード触媒として最も期待されている。我々は、2016年にピリジン型窒素が活性点を形成することを世界に先駆けて報告した（Science誌、2016年）。本研究では、ピリジン型窒素の役割を明らかにし、高活性な触媒を開発することを目的としている。2020年度の研究では、ピリジン型窒素含有芳香族系分子をカーボンブラックに担持したモデル触媒を用いてピリジン型窒素の役割の概要が明らかになり、高性能触媒の設計の指針が得られた。すなわち、プロトンがピリジン型窒素に付加して生じるピリジニウムイオンの電気化学的還元と酸素分子のカーボン触媒への熱反応的な吸着がエネルギー的に連動することを明らかになった。この酸素吸着が低活性触媒の場合に反応律速となる。そのためその反応の酸化還元電位がピリジニウムの水和によって著しく低下する。活性劣化を防ぐためににカーボン触媒を疎水性化した結果、高活性触媒な触媒が得られた。以上の研究成果は世界をリードするものと言える。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
ピリジン型窒素の機能および役割についての理解が予想以上に進み、高性能触媒の設計指針を得た。具体的には、1)プロトンがピリジン型窒素に付加して生じるピリジニウムイオンの還元と酸素分子のカーボン触媒への吸着がエネルギー的に連動することを明らかにしたこと、2)そのためその反応の酸化還元電位がピリジニウムの水和によって著しく低下すること、さらに３）疎水性化による高活性カーボン触媒の調製に成功した。燃料電池用窒素ドープカーボン触媒の研究は世界的に活発化しているが、そのなかでも世界をリードする研究成果が得られたものと言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
ピリジン型窒素を含有する芳香族系炭素をカーボンブラックに担持したモデル触媒を用いて、ピリジン型窒素の機能を定量的に解析する。すなわち、酸素還元反応に対するモデル触媒の活性のpH依存性を調べ、開始電位とpHの関係を明らかにし定式化することを目指す。一方で、カーボン触媒の疎水性化によって新たに発生する問題、すなわちプロトン供給速度の低下を解決する方策を見い出すことが目標である。
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