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2022 Fiscal Year Annual Research Report

Material design and mechanistic study of carbon electro-catalysts for fuel cells

Research Project

Project/Area Number 20H00316
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

中村 潤児  九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 教授 (40227905)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 有賀 克彦  国立研究開発法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, MANA主任研究者 (50193082)
岡田 晋  筑波大学, 数理物質系, 教授 (70302388)
近藤 寛  慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 教授 (80302800)
神原 貴樹  筑波大学, 数理物質系, 教授 (90204809)
武安 光太郎  筑波大学, 数理物質系, 助教 (90739327)
Project Period (FY) 2020-04-01 – 2023-03-31
Keywords燃料電池 / 窒素ドープカーボン触媒 / 酸素還元反応 / ピリジン型窒素
Outline of Annual Research Achievements

本基盤研究Aにおいて、窒素ドープカーボン触媒の機能の本質が次式で表されるようなプロトン化したピリジン型窒素(pyri-N)の還元と連動した酸素分子の吸着であることが明らかとなった。pyri-NH+ + O2 + e- → pyri-NH + O2,a 燃料電池における酸素還元反応に用いる窒素ドープカーボン触媒の最大の問題は酸性環境下での活性低下であるが、その原因はpyri-NH+の水和であることが明らかとなった。したがって、活性点近傍の疎水性に保つことが活性を高めるために必要となる。この設計指針に従い、高活性触媒の調製を試みた。まず、ロータス効果(蓮の葉効果)により疎水性を導入するアプローチとして、籠状の構造を持った窒素ドープグラフェンを調製することにした。NaCl微結晶をテンプレートとしてその周りをグラフェンが囲むようにして籠状グラフェン触媒を作製することに成功した。この籠状構造の窒素ドープグラフェンは疎水性が高く、また、酸性電解質中での酸素還元反応活性もアルカリ性電解質のものとほぼ同等であり、白金系触媒にも迫る発電電圧を示した。一方で過電圧を印加した際の電流値は白金系触媒と比較して大きな減衰を示し、活性点へのプロトン供給が十分ではないことが明らかであった。そこで、プロトン伝導を担う高分子をまとったSiO2微粒子(ポリマーブラシシリカ粒子:PSiP)を籠状構造内へ導入してプロトン供給路を作ったところ、過電圧印加時の電流特性も白金系触媒と類似の傾向を示すまでに高めることができた。この籠状窒素ドープグラフェン触媒は、メタルフリー触媒としては世界最高レベルの正極触媒活性を持ち、白金系触媒よりも高い耐久性を示した。以上に述べたように、窒素ドープカーボン触媒の機能の本質的なメカニズムが明らかとなり、さらにそのメカニズムの理解に基づき高活性な触媒を調製することができた。

Research Progress Status

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (25 results)

All 2023 2022

All Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 5 results) Presentation (19 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Invited: 5 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Journal Article] Nanoporous Hollow Carbon Spheres Derived from Fullerene Assembly as Electrode Materials for High-Performance Supercapacitors2023

    • Author(s)
      Lok Kumar Shrestha, Zexuan Wei, Gokulnath Subramaniam, Rekha Goswami Shrestha, Ravi Singh, Marappan Sathish, Renzhi Ma, Jonathan P. Hill, Junji Nakamura and Katsuhiko Ariga
    • Journal Title

      Nanomaterials

      Volume: 13 Pages: 946(1-17)

    • DOI

      10.3390/nano13050946

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] A newly designed compact CEY-XAFS cell in the soft X-ray region and its application to surface XAFS measurements under ambient-pressure conditions without photoinduced side effects2022

    • Author(s)
      Hiroshi Shimizu, Ryo Toyoshima, Kazuhisa Isegawa, Kazuhiko Mase, Junji Nakamura and Hiroshi Kondoh
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 24 Pages: 2988-2996

    • DOI

      10.1039/D1CP04823F

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Versatile nanoarchitectonics of Pt with morphology control of oxygen reduction reaction catalysts2022

    • Author(s)
      Guoping Chen, Santosh K. Singh, Kotaro Takeyasu, Jonathan P. Hill, Junji Nakamura and Katsuhiko Ariga
    • Journal Title

      Science and Technology of Advanced Materials

      Volume: 23 Pages: 413-423

    • DOI

      10.1080/14686996.2022.2088040

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Hollow Spherical Fullerene Obtained by Kinetically Controlled Liquid-Liquid Interfacial Precipitation2022

    • Author(s)
      Guoping Chen, Flavien Sciortino, Kotaro Takeyasu, Junji Nakamura, Jonathan P. Hill, Lok Kumar Shrestha, and Katsuhiko Ariga
    • Journal Title

      Chem Asian J.

      Volume: 17 Pages: e202200756

    • DOI

      10.1002/asia.202200756

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Activating Nitrogen-doped Graphene Oxygen Reduction Electrocatalysts in Acidic Electrolytes using Hydrophobic Cavities and Proton-conductive Particles2022

    • Author(s)
      Santosh K. Singh, Kotaro Takeyasu, Kaito Homma, Shigeharu Ito, Takashi Morinaga, Yuto Endo, Moeko Furukawa, Toshiyuki Mori, Hirohito Ogasawara and Junji Nakamura
    • Journal Title

      Angewandte Chemie. Int. Ed

      Volume: 61 Pages: e202212506

    • DOI

      10.1002/anie.202212506

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Presentation] 窒素ドープカーボンのユニークな触媒機能2022

    • Author(s)
      中村潤児
    • Organizer
      第130回触媒討論会
    • Invited
  • [Presentation] Mechanism of Heterogeneous Catalysis Clarified by Surface Science Technique2022

    • Author(s)
      中村潤児
    • Organizer
      日本化学会秋季事業 第12回CSJ化学フェスタ2022
    • Invited
  • [Presentation] Mechanism of Heterogeneous Catalysis Clarified by Surface Science Technique2022

    • Author(s)
      中村潤児
    • Organizer
      三井化学触媒科学フォーラム
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Catalysts for Energy and Environmental2022

    • Author(s)
      Junji Nakamura
    • Organizer
      The Second International Conference on Natural Resources for Sustainable Development
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 表面科学と触媒化学の融合の研究例2022

    • Author(s)
      中村潤児
    • Organizer
      触媒道場(触媒学会)
    • Invited
  • [Presentation] 酸電解液中での窒素ドープカーボン酸素還元触媒の活性低下メカニズム2022

    • Author(s)
      林田健志、清水玲、引田悠介、中村潤児、武安光太郎
    • Organizer
      第130回触媒討論会
  • [Presentation] 窒素ドープグラフェン酸素還元反応触媒の疎水性効果とプロトン伝導2022

    • Author(s)
      本間海斗、藤田翔子、遠藤悠人、Singh Santosh、武安光太郎、伊藤滋啓、森永隆志、中村潤児
    • Organizer
      第130回触媒討論会
  • [Presentation] 窒素ドープカーボンモデル触媒の酸素還元反応におけるpH及び温度依存性2022

    • Author(s)
      清水玲、林田健志、中村潤児、武安光太郎
    • Organizer
      第130回触媒討論会
  • [Presentation] 疎水性窒素ドープグラフェン触媒のかご状構造の制御2022

    • Author(s)
      藤田翔子、本間海斗、遠藤悠人、Singh Santosh、武安光太郎、伊藤滋啓、森永隆志、中村潤児
    • Organizer
      第130回触媒討論会
  • [Presentation] ミトコンドリア呼吸鎖における熱産生の物理化学的メカニズム(Physicochemical mechanism of heat generation in mitochondrial respiratory chain)2022

    • Author(s)
      武安光太郎、 Namari Nuning、中村潤児
    • Organizer
      第60回日本生物物理学会年会
  • [Presentation] Overpotential Estimation in Enzymatic Reactions of Mitochondrial Respiratory Chains2022

    • Author(s)
      Nuning Anugrah Putri Namari, Kotaro Takeyasu, Junji Nakamura
    • Organizer
      第60回日本生物物理学会年会
  • [Presentation] 窒素ドープカーボン触媒の酸素還元活性とpH依存性2022

    • Author(s)
      林田健志、清水玲、中村潤児、武安光太郎
    • Organizer
      第49回炭素材料学会年会
  • [Presentation] 酸素還元反応に対する窒素ドープグラフェン触媒の疎水性効果とプロトン伝導の両立による活性向上2022

    • Author(s)
      本間海斗、藤田翔子、遠藤悠人、Singh Santosh、武安光太郎、伊藤滋啓、森永隆志、中村潤児
    • Organizer
      第49回炭素材料学会年会
  • [Presentation] 窒素ドープカーボン触媒のpHによる活性決定過程の変化2022

    • Author(s)
      林田健志、清水玲、中村潤児、武安光太郎
    • Organizer
      表面・界面スペクトロスコピー2022
  • [Presentation] 疎水性効果とプロトン伝導の両立による窒素ドープグラフェン酸素還元反応触媒の活性向上2022

    • Author(s)
      本間海斗、Singh Santosh、藤田翔子、伊藤滋啓、森永隆志、武安光太郎、中村潤児
    • Organizer
      表面・界面スペクトロスコピー2022
  • [Presentation] 電極触媒反応解析用 in-situ CARS装置の開発2022

    • Author(s)
      齋藤詳太、林田健志、中村潤児、武安光太郎
    • Organizer
      表面・界面スペクトロスコピー2022
  • [Presentation] Deactivation mechanism of N-doped carbon catalyst in acidic media2022

    • Author(s)
      Kenji Hayashida, Rei Shimizu, Yusuke Hikita, Kotaro Takeyasu, Junji Nakamura
    • Organizer
      The 22nd International Vacuum Congress (IVC-22)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Design of N-doped carbon for ORR catalysts with hydrophobicity and proton conductivity2022

    • Author(s)
      Kaito Homma, Shoko Fujita, Santosh Singh, Kotaro Takeyasu, Junji Nakamura
    • Organizer
      The 22nd International Vacuum Congress (IVC-22)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Deactivation Mechanism of Pyridinic Nitrogen-Doped Carbon for ORR in Acidic Media2022

    • Author(s)
      Kenji Hayashida, Rei Shimizu, Yusuke Hikita, Kotaro Takeyasu, Junji Nakamura
    • Organizer
      The 242nd ECS Meeting
    • Int'l Joint Research
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 酸素還元触媒およびその製造方法2022

    • Inventor(s)
      中村潤児,サントーシュ クマル シン,武安光太郎,本間海斗 他
    • Industrial Property Rights Holder
      中村潤児,サントーシュ クマル シン,武安光太郎,本間海斗 他
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2022-144151

URL: 

Published: 2023-12-25  

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