2021 Fiscal Year Annual Research Report
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20H00325
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
立間 徹 東京大学, 生産技術研究所, 教授 (90242247)
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2020-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | ナノ材料 / 光物性 / 先端機能デバイス |
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| Outline of Annual Research Achievements |
我々は、局在表面プラズモン共鳴を示す材料を半導体と組み合わせたときにプラズモン誘起電荷分離（PICS）現象が起きることを見出し、光電変換や光触媒、その他さまざまな用途開発を行った。その中で、PICSは正孔放出現象を含む場合があることが明らかとなったので、その詳細と応用について研究を行っている。
2020年度は、正孔放出現象を利用して、それまでよりも対称性の高い金ナノキューブを前駆体とした、より立体的な構造の作製ができることを示した。それを踏まえて2021年度には、前駆体粒子のサイズ依存性についても調べ、サイズが大きい方がプラズモン共鳴特性に与える影響が大きいことが示唆された。
また、正孔放出現象を利用した析出物の多様化も目指した。これまでは析出物としては酸化鉛(IV)を利用し、回折限界を超えた部位選択的な析出が可能であることを明らかにしていたが、一方で、たとえば酸化マンガン(IV)では部位選択的な析出が難しいことも明らかになった。そこで、部位選択的に析出した酸化鉛(IV)を酸化マンガン(IV)へとガルバニック置換することにより、酸化マンガン(IV)を部位選択的に導入できることを示した。また、その導入部位によって光触媒活性が大きく異なることを示した。これにより、プラズモン光触媒の新たな設計指標を得ることができた。
光を強く吸収することのできる光捕集アンテナユニットと、熱電子注入効率、正孔放出効率の高い電荷分離・正孔放出ユニットを電磁気的にカップリングさせることで効率全体を高める手法についても研究を継続し、電荷分離ユニットとして従来の金だけでなく、プラズモン共鳴特性には劣るが触媒活性の高い白金を使用することで、活性が大きく向上することを明らかにした。これにより、プラズモン共鳴特性の低い材料をプラズモン光触媒に活用する指針も得られ、正孔放出現象活用の幅を広げることができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
2021年度の、交付申請時の実施計画では、（１）正孔放出によるナノ構造作製における、前駆体となるナノ粒子のサイズ依存性の解明、（２）正孔放出による３次元的なナノ構造の作製における材料の幅の拡大、（３）光を強く吸収する光捕集アンテナユニットと、電荷分離・正孔放出ユニットを電磁気的にカップリングさせる手法における電荷分離・正孔放出ユニットの材料の幅の拡大を計画した。
その結果、（１）については、、サイズが大きい方がプラズモン共鳴特性に与える影響が大きいことが示唆された。
（２）については、ガルバニック置換法を組み合わせることにより、従来の酸化鉛(IV)だけでなく酸化マンガン(IV)にも拡大することができた。この手法により、さらに材料の幅をが広がる可能性がある。プラズモン光触媒の新たな設計指標を得ることもできた。
また（３）については、電荷分離・正孔放出ユニットとして従来の金だけでなく、プラズモン共鳴特性には劣るが触媒活性の高い白金を使用できることを明らかにし、光触媒活性が大きく向上することを明らかにした。これにより、プラズモン共鳴特性の低い材料をプラズモン光触媒に活用する指針も得られ、正孔放出現象活用の幅を広げることができた。
申請時の目的と照らしても、正孔放出の挙動が順調に解明されており、適用材料の幅も広がり、応用可能性も広げられつつあり、極めて順調に進展しているといえる。
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| Strategy for Future Research Activity |
正孔放出の挙動解明、適用材料の幅の拡大、応用可能性の拡大と応用例のデモンストレーションについては、引き続き推進していく。一方で、熱正孔と同時に生じる熱電子の挙動についても、改めて精査する必要も認識しつつある。たとえば、熱正孔を活用するには、熱電子を空間的に分離したり、除去する必要がある。逆に、熱正孔を空間的に分離したり、除去することができれば、熱電子放出現象をこれまで以上に活用することもできるはずである。申請当初の計画にはなかったものの、こうした研究についても推進することで、正孔放出と電子放出をそれぞれ適切に制御し、利用することが可能になると期待される。
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