2020 Fiscal Year Annual Research Report
Synthesis of high quality single crystals for sience of Boron Nitride
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20H00354
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| Research Institution | National Institute for Materials Science |
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Principal Investigator |
谷口 尚 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, フェロー (80354413)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
町田 友樹 東京大学, 生産技術研究所, 教授 (00376633)
山田 貴壽 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 主任研究員 (30306500)
小島 一信 東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (30534250)
宮川 仁 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 機能性材料研究拠点, 主任研究員 (40552667)
秩父 重英 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (80266907)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 六方晶窒化ホウ素単結晶 / 遠紫外線発光 / 不純物制御 / インターカーレーション |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本課題では現行の不純物がppmにとどまっている六方晶窒化ホウ素（hBN）の高純度化のレベルをppb領域にまで引き上げた高品位化を実現し、hBNの遠紫外線発光素子の高効率化を始めとしたBNの科学の基礎を先導する。高純度単結晶を獲得した上で、適切なドーピングと半導体特性の評価、制御に挑戦する。更に2次元系光電子デバイス素子としての展開を国内外の共同研究者と進める。
2020年度は①BN単結晶の高品位化②高輝度遠紫外線発光効率の評価③新機能発現を目指したhBN層間へのインターカーレーション実験を行った。④国内外の2次系デバイス研究者にhBN結晶を提供した。
高品位化では高純度hBN合成に有用なBa-N系溶媒の改良を行った。溶媒の改質を行って合成した一連の結晶の発光特性の評価を進め、溶媒改質の効果を確かめた上で、EPR評価を行ったところ、高品位化(不純物起原の発光量の低減)と炭素残留不純物量の間に明瞭な相関が得られた。炭素由来のスピン数が1018/cm3レベルから1015/cm3レベルまでの減少を示しており、発光特性評価の結果と整合している。遠紫外線発光特性は、積分級を用いた全方位フォトルミネセンス（ODPL）法により光励起よる遠紫外線発光（PL）の外部量子効率（EQE）の評価を行なった。上述の溶媒の改質による結晶の高品位化に連動して、EQEの明かな向上が観測された。2次元系光電子デバイス用基板として、高品位hBN単結晶が活用された。
更に、従来の真空・高温での処理に比べ簡便な電気化学処理による室温でのh-BNへのドーピング手法を開発した。開発したドーピング手法によりh-BNへのカリウム添加に成功した。EDS分析により安定性も確認できた。キャリ輸送特性等の評価が次なる課題である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
発光スペクトル、EPR、バンド端遠紫外線発光効率の評価を、育成溶媒の改良に伴うhBN単結晶の成長条件の最適化に帰還した。これにより残留不純物欠陥の低減(数10ppm→数10ppbレベル）に伴う高品位化を確認した。高品位化がなされたhBN結晶は2次元系光電子デバイス用基板として国内外で広く活用された。更にインターカーレーション実験でも有望な結果が得られており、研究は順調に進捗している。
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| Strategy for Future Research Activity |
高温高圧法により成長した六方晶窒化ホウ素単結晶の成長条件最適化による高品位化を確認した。電子線励起型遠紫外発光デバイスに不可欠な均一で高効率な紫外発光蛍光板の実現のための重要な知見である。更なる高純度化を進め、波長220nm近傍の遠紫外線発光素子開発への基礎を先導したい。また国内外における2次元系光電子デバイス研究のための絶縁性基板提供としての貢献を継続したい。
一方、hBNのワイドギャップ半導体としての未来では、半導体化が最大の課題と云える。理論予測により、アルカリ金属、あるいはハロゲン化物の挿入(I.C.)によるhBN中のキャリア制御が予測されている。本年度はこれまでにグラフェン用に開発した技術をh-BNへ改良し、湿式I.C.法によりカリウム(K)やナトリウム(Na)のドーピングの有用性を見出した。キャリア輸送特性をはじめとする半導体特性の評価が次なる課題である。
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[Journal Article] 2D-3D integration of hexagonal boron nitride and a high-κ dielectric for ultrafast graphene-based electro-absorption modulators2021
Author(s)
H. Agarwal, B. Terres, L. Orsini, A. Montanaro, V. Sorianello, M. Pantouvaki, K. Watanabe, T. Taniguchi, D. V. Thourhout, M. Romagnoli, and F. H. L. Koppens
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Journal Title
Nat. Commun.
Volume: 12
Pages: 1070-1704
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Unconventional ferroelectricity in moire heterostructures2020
Author(s)
Z. Zheng, Q. Ma, Z. Bi, S. de la Barrera, M.-H. Liu, N. Mao, Y. Zhang, N. Kiper, K. Watanabe, T. Taniguchi, J. Kong, W. A. Tisdale, R. Ashoori, N. Gedik, L. Fu, S.-Y. Xu, and P. Jarillo-Herrero
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Journal Title
Nature
Volume: 588
Pages: 71-76
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] High-Q dark hyperbolic phonon-polaritons in hexagonal boron nitride nanostructures2020
Author(s)
G. Ramer, M. Tuteja, J. R. Matson, M. Davanco, T. G. Folland, A. Kretinin, T. Taniguchi, K. Watanabe, K. S. Novoselov, J. D. Caldwell, and A. Centrone
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Journal Title
Nanophotonics
Volume: 9
Pages: 1457-1467
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
