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2022 Fiscal Year Annual Research Report

Fundamental science and application of oriented metal-organic framework thin films

Research Project

Project/Area Number 20H00401
Research InstitutionOsaka Metropolitan University

Principal Investigator

高橋 雅英  大阪公立大学, 大学院工学研究科, 教授 (20288559)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 鈴木 一正  名古屋大学, 工学研究科, 講師 (20805618)
深津 亜里紗  大阪公立大学, 大学院工学研究科, 助教 (90906950)
岡田 健司  大阪公立大学, 大学院工学研究科, 准教授 (30750301)
Project Period (FY) 2020-04-01 – 2024-03-31
Keywords金属有機構造体 / 配向薄膜 / エピタキシャル / 電気伝導 / 熱伝導 / フィルター / 応答性材料
Outline of Annual Research Achievements

異なる骨格構造を有する金属有機構造体に関して、エピタキシャル成長による配向薄膜や独立膜の作製手法を確立した。金属水酸化物を基板として用いたヘテロエピタキシャルアプローチの汎用性と有用性を示すことができた。特に多様な金属水酸化物からの配向成長手法を確立し、手法の汎用性を実証している。大面積で配向した多結晶体として、結晶構造に依存した異方的な物性をマクロな薄膜や独立膜として測定可能となった。このような試料を用いて以下の結果を得た。
(1)基板を用いた二次元超セラミックスに関しては、水酸化物結晶基板上で金属有機構造体(MOF)をエピタキシャル成長することで配向MOF薄膜を得た。γ-AlO(OH)を基板として用いることで、世界に先駆けてAl系MOF配向膜(MIL-53(Al))を得た。γ-AlO(OH)のAl-OH-Al結合の配列がカルボン酸の配向方向を規定することを初めて見出した。MIL-53(Al)は微量のガスを吸着することで構造転移を伴うことを利用して、異なるガス気流中での応答性アクチュエータを作成した。配向MOF薄膜を用いることで、異方的な構造変化を実現し、対掌的な構造変化を示すキラルアクチュエータを実現し、微量VOC検出センサーやマイクロロボティックスへの利用が期待される。
(2)MOFの成長制御のためにモジュレータ分子を用いることで、多彩な形態を有するMOFナノ構造体を得ることが出来た。特にCu2L2DABCO(L:カルボン酸系配位子)系MOFにおいて、繊維状の金属水酸化物を出発原料とし、モジュレータ分子として酢酸を用いることで、繊維状のMOFを得ることが出来た。この繊維状MOFを用いて不織布フィルターを作製し、水浄化フィルターを実現した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

異なる骨格構造を有する金属有機構造体に関して、エピタキシャル成長による配向薄膜や独立膜の作製手法を確立した。金属水酸化物を基板として用いたヘテロエピタキシャルアプローチの汎用性と有用性を示すことができた。このために、大面積で配向した多結晶体として、結晶構造に依存した異方的な物性をマクロな薄膜や独立膜として測定可能となった。配向金属有機構造体の基礎科学を確立する上で重要な進展があった。このような配向プロセスによって、昨年度は電気特性や熱特性の異方性を実験的に実証できた。今年度においては、成果を環境浄化フィルターや応答性材料へと展開し、エピタキシャル界面を有するMOF系材料の可能性を拡張できている。また、昨年度課題となっていた光学品質の薄膜についてもめどが立ちつつある。このような観点から、研究は概ね順調に進展している。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度は最終年度となるため、これまでの成果のとりまとめにより、配向MOF薄膜の多様な機能性についてより高度に発信していく。
令和4年度の成果をもとに、高度に配向したMOF多結晶薄膜を用いたソフタアクチュエータへの展開を新たに図る。結晶レベルでの外場応答性(光、熱、溶媒等)を配向膜を用いてマクロスケールで取り出すことで、複雑な変形にも応用可能なアクチュエータを実現する。異方性変形をすでに実現しており、より複雑なプログラマブルな変形挙動へと展開したい。それらの応答性を利用した実用材料への展開も試みる。具体的には、マイクロロボットや薬剤運搬システム、微量のVOC検出計などへの展開を計画している。
本研究では、提案者独自のエピタキシャル成長法を用いることで、原子レベルでの変異をマクロな変形へスケールアップする。その際に、配向膜の利点を活かすことで、結晶方位に依存したマクロ変形が実現できる。令和5年度の研究項目としては、以下を計画している。
(1)応答性としては、溶媒応答性が基本となるが、実用性の高い遠隔操作の可能性を追求する。リンカーとして光応答性を示すアゾ色素などの誘導体を用いたい。テーラーメードの配位子を用いた配向MOF多結晶膜を用いた自由度の高い変形挙動を示す応答性MOF薄膜の実現によるソフトアクチュエータを開拓する。
(2)配向MOF薄膜に期待される未開拓の分野として、異方性熱挙動を引き続き開拓していく。
(3)ピタキシャル無機結晶膜で広く行われているストレスエンジニアリングによる機能開拓・制御へと発展させる。基板となる金属水酸化物とMOFの格子不整合を利用することで膜界面における巨大なストレスによるトポロジー制御を実現し、機能発現へとつなげる。

  • Research Products

    (37 results)

All 2023 2022 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (6 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 4 results) Presentation (28 results) (of which Int'l Joint Research: 11 results,  Invited: 7 results) Remarks (1 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Int'l Joint Research] ユトレヒト大学(オランダ)

    • Country Name
      NETHERLANDS
    • Counterpart Institution
      ユトレヒト大学
  • [Journal Article] Polarization-dependent plasmonic heating in epitaxially grown multilayered metal?organic framework thin films embedded with Ag nanoparticles2023

    • Author(s)
      Okada Kenji、Mashita Risa、Fukatsu Arisa、Takahashi Masahide
    • Journal Title

      Nanoscale Advances

      Volume: 5 Pages: 1795~1801

    • DOI

      10.1039/d2na00882c

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Alcohol-induced deboronation of organoborosilicate thin films2022

    • Author(s)
      Fukatsu Arisa、Karim Ayana、Okada Kenji、Takahashi Masahide
    • Journal Title

      Journal of Sol-Gel Science and Technology

      Volume: 104 Pages: 485~489

    • DOI

      10.1007/s10971-022-05897-8

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Guest Alignment and Defect Formation during Pore Filling in Metal?Organic Framework Films2022

    • Author(s)
      Baumgartner Bettina、Mashita Risa、Fukatsu Arisa、Okada Kenji、Takahashi Masahide
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 61 Pages: e202201725

    • DOI

      10.1002/anie.202201725

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Crystalline Framework Formation in Single-digit Nanometer Scale Silica Nanoparticles of Reverse Mesostructure2022

    • Author(s)
      Sakamoto Shigeru、Okada Kenji、Tanaka Shinji、Kotera Yasuhito、Fukatsu Arisa、Takahashi Masahide
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 51 Pages: 605~609

    • DOI

      10.1246/cl.220108

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Colloidal dispersion of chiral layered hydroxide salt (LHS) nanocrystals exhibiting chiroptical response2022

    • Author(s)
      Tokudome Yasuaki、Koyama Akihiro、Murata Hidenobu、Okada Kenji、Nakahira Atsushi、Nishimura Shigenori、Takahashi Masahide
    • Journal Title

      Journal of Sol-Gel Science and Technology

      Volume: 104 Pages: 580~587

    • DOI

      10.1007/s10971-022-05766-4

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Ausrichtung von Gastmolek?len und Defektbildung w?hrend der Porenf?llung in Metallorganischen Ger?stverbindungsd?nnschichten2022

    • Author(s)
      Baumgartner Bettina、Mashita Risa、Fukatsu Arisa、Okada Kenji、Takahashi Masahide
    • Journal Title

      Angewandte Chemie

      Volume: 134 Pages: e202201725

    • DOI

      10.1002/ange.202201725

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Presentation] Can we design network structures of inorganic polymeric mate-rials like organic synthesis?2023

    • Author(s)
      Masahide Takahashi
    • Organizer
      ISGS eSeminar
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 原子間力顕微鏡を用いた金属水酸化物上での金属有機構造体のエピタキシャル成長過程の観察2023

    • Author(s)
      川原 早貴、深津亜里紗、岡田健司、高橋雅英
    • Organizer
      第61回セラミックス基礎科学討論会
  • [Presentation] 変形方位の制御可能な多刺激応答性アクチュエータに向けた Al 系 Metal organic frameworks (MOF) 結晶の配向制御2023

    • Author(s)
      真下 理彩、深津亜里紗、岡田健司、高橋雅英
    • Organizer
      第61回セラミックス基礎科学討論会
  • [Presentation] DNAと各種金属イオンの配位結合を利用したハイドロゲルの作製と物性評価2023

    • Author(s)
      深津 亜里紗、岡田健司、高橋雅英
    • Organizer
      日本化学会 第103春季年会(2023)
  • [Presentation] 金属水酸化物表面でのカルボン酸系分子の配向様式の解明2023

    • Author(s)
      岡脇 草太、深津亜里紗、岡田健司、高橋雅英
    • Organizer
      日本化学会 第103春季年会(2023)
  • [Presentation] 亜鉛イオンで架橋されたDNAハイドロゲルの作製と分解特性2023

    • Author(s)
      倉本 七夏海、深津亜里紗、岡田健司、高橋雅英
    • Organizer
      日本化学会 第103春季年会(2023)
  • [Presentation] モジュレータ添加による高い光透過性を有する金属有機構造体(MOF)平坦配向膜の作製2023

    • Author(s)
      小関 友香、深津亜里紗、岡田健司、高橋雅英
    • Organizer
      日本化学会 第103春季年会(2023)
  • [Presentation] シリカナノ粒子の連結と集積による多孔体形成を志向した表面修飾および重合反応の理解2023

    • Author(s)
      日名子 大輝、深津亜里紗、岡田健司、高橋雅英
    • Organizer
      日本化学会 第103春季年会(2023)
  • [Presentation] 天然DNAの機能化を志向した新規白金リンカー錯体の合成と金ナノ粒子との複合化2023

    • Author(s)
      安井 伊吹、深津亜里紗、岡田健司、高橋雅英
    • Organizer
      日本化学会 第103春季年会(2023)
  • [Presentation] 逆メソ構造内でのシングルナノメートルスケールの結晶性シリカナノ粒子形成2022

    • Author(s)
      小寺 祥仁、深津亜里紗、岡田健司、高橋雅英
    • Organizer
      日本ゾル-ゲル学会「第20回討論会」
  • [Presentation] Water Harvesting Systemの実現に向けた液体オリゴマーの吸脱水挙動の解析2022

    • Author(s)
      池川 大輔、深津亜里紗、岡田健司、高橋雅英
    • Organizer
      日本ゾル-ゲル学会「第20回討論会」
  • [Presentation] Organic-inorganic epitaxial interface on metal hydroxides as scaffold for oriented framework compound films with unique properties2022

    • Author(s)
      Kenji Okada, Arisa Fukatsu, Masahide Takahashi
    • Organizer
      XXI International Sol-Gel Conference
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Oriented metal-organic framework (MOF) film with anisotropic electrical, optical, and thermal properties2022

    • Author(s)
      Kenji Okada
    • Organizer
      IUMRS-ICYRAM2022
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Fabrication of solvent-responsive soft actuator of oriented films of flexible Al-based metal-organic frameworks2022

    • Author(s)
      Risa Mashita, Kenji Okada, Arisa Fukatsu, Masahide Takahashi
    • Organizer
      IUMRS-ICYRAM 2022
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Preparation of stimuli-responsive hydrogel from natural DNA2022

    • Author(s)
      Sari Kurisu, Kenji Okada, Arisa Fukatsu, Masahide Takahashi
    • Organizer
      IUMRS-ICYRAM 2022
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Heteroepitaxial growth mechanism of metal-organic framework on cupper hydroxide by atomic force microscopy2022

    • Author(s)
      Saki Kawahara, Kenji Okada, Arisa Fukatsu, Masahide Takahashi
    • Organizer
      IUMRS-ICYRAM 2022
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Spinnable metal-organic framework (MOF) glass containing metal-hydroxide nanobelt as filler2022

    • Author(s)
      Yusuke Ito, Kenji Okada, Arisa Fukatsu, Masahide Takahashi
    • Organizer
      IUMRS-ICYRAM 2022
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Anisotropic in-plane thermal conductivity of free-standing metal organic framework oriented film2022

    • Author(s)
      Kenji Okada
    • Organizer
      8th International Conference on Metal-Organic Frameworks and Open Framework Compounds
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 無機物質を基板とした金属有機構造体のエピタキシャル成長2022

    • Author(s)
      岡田 健司
    • Organizer
      日本セラミックス協会. 第35回秋季シンポジウム
    • Invited
  • [Presentation] 金属水酸化物1次元ナノ構造体の空間配列による機能性創出2022

    • Author(s)
      岡田 健司
    • Organizer
      日本セラミックス協会. 第35回秋季シンポジウム
    • Invited
  • [Presentation] Preparation of hydrogel based on naturally derived DNA2022

    • Author(s)
      Arisa Fukatsu
    • Organizer
      第71回高分子討論会
  • [Presentation] Metal Coordination DNA Hydrogel: A New Type of Sustainable Material2022

    • Author(s)
      Arisa Fukatsu
    • Organizer
      錯体化学会 第72回討論会
  • [Presentation] 機械学習を用いた融氷剤の融氷のメカニズムの考察2022

    • Author(s)
      伊藤魁、深津亜里紗、岡田健司、高橋雅英
    • Organizer
      日本セラミックス協会. 第35回秋季シンポジウム
  • [Presentation] Guest alignment in oriented MOF films on centimetre scale substrates2022

    • Author(s)
      Kenji Okada
    • Organizer
      Seventh International Conference on Multifunctional
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Orientation controlled Al-based metal-organic framework toward multi-responsive films with anisotropic deformation2022

    • Author(s)
      Risa Mashita, Kenji Okada, Arisa Fukatsu, Masahide Takahashi
    • Organizer
      Seventh International Conference on Multifunctional
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Hydrogels Based on Metal Coordinated DNA Network2022

    • Author(s)
      Arisa Fukatsu
    • Organizer
      International Congress on Pure & Applied Chemistry Kota Kinabalu 2022 (ICPAC KK 2022)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] ゾル-ゲル法を用いた革新的有機-無機ハイブリッド材料の創出2022

    • Author(s)
      高橋雅英
    • Organizer
      日本セラミックス協会,関西支部セミナー
    • Invited
  • [Presentation] ゾル-ゲル法を用いた革新的有機-無機ハイブリッド材料の創出2022

    • Author(s)
      高橋雅英
    • Organizer
      日本化学会東海支部,東海コンファレンス2022
    • Invited
  • [Remarks] 高橋雅英研究室

    • URL

      https://www.omu.ac.jp/eng/lmnt/

  • [Patent(Industrial Property Rights)] ハイドロゲルおよびその作製方法2022

    • Inventor(s)
      深津亜里紗、高橋雅英、岡田健司、栗栖沙理
    • Industrial Property Rights Holder
      深津亜里紗、高橋雅英、岡田健司、栗栖沙理
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2022-118136

URL: 

Published: 2023-12-25  

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